空孔包接による歪み誘起反応の創出

通过空穴夹杂产生应变诱导反应

基本信息

  • 批准号:
    13J10227
  • 负责人:
  • 金额:
    $ 1.15万
  • 依托单位:
  • 依托单位国家:
    日本
  • 项目类别:
    Grant-in-Aid for JSPS Fellows
  • 财政年份:
    2013
  • 资助国家:
    日本
  • 起止时间:
    2013-04-01 至 2015-03-31
  • 项目状态:
    已结题

项目摘要

歪みを持った分子は、通常の分子とは全く異なる反応性や物性を示す。さらに、タンパク質の自己分解など、いくつかの生体反応で、反応部位における歪みが反応を促進していることが近年明らかになった。しかし一方で、人工系で反応性の向上に十分なだけの歪みを生み出すためには共有結合的に分子を縛る必要がある。本研究では、これまで共有結合的な化学修飾により行われてきた歪み誘起反応を、非共有結合的な分子間相互作用を用いて実現し、全く新しい機構で基質の活性化を行う触媒系の開発を目指す。平成26年度では、二重結合への歪み誘起による求核反応の促進についてより詳細な検討を行った。結果、フェノールフタレイン誘導体において目的の反応が速やかに進行することがわかった。さらに、この化合物の人工ホスト化合物への会合定数が106程度と非常に大きなものであることが明らかになった。さらに、アミド結合への包接による歪み誘起に成功した。適切に設計したベンズアニリドを正八面体型の中空ホスト化合物に包接されると、1:2のホスト-ゲスト錯体を形成した。その際、ベンズアニリド誘導体のアミド結合に歪みが誘起されていることが、13C NMRスペクトルおよび単結晶X線構造解析により明確に観測された。包接錯体の単結晶構造において、ベンズアニリドのアミド結合部は最大36°にまでねじられていることがわかった。上記のようにしてねじられたベンズアニリドは、バルク溶液中に比べ塩基条件中での加水分解を受けやすくなっていることが明らかになった。標的のベンズアニリド誘導体は、20 mMの水酸化ナトリウムの水/メタノール混合溶媒系において、50 °C, 24時間加熱撹拌した後も加水分解を受けなかったが、中空錯体存在下では加水分解生成物を与えた。
The molecular structure of the molecule is different from that of the molecule. In recent years, it has become a new trend for the development of biological anti-tumor, anti-tumor and anti-tumor parts. The artificial system is a combination of molecular and biological elements. This study is aimed at the realization of novel mechanisms for the activation of substrates and the development of catalyst systems by using shared and non-shared molecular interactions. Heisei 26 years, double combination of As a result, the target of the induction was accelerated. The number of artificial compounds is 106. The number of artificial compounds is 106. In addition, the company has successfully launched a joint venture with the company. A suitable design for the formation of octahedral hollow compounds is described. 13C NMR spectra and X-ray structural analysis of the crystal are clearly identified. The crystal structure of the inclusion complex has a maximum of 36°. In the above note, the water decomposition in the solution is affected by the reaction. The target substance is an inducer, 20 mM aqueous acidifier, water/solvent mixture, heated at 50 °C for 24 hours, followed by hydrolysis, in the presence of a hollow substance.

项目成果

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专著数量(0)
科研奖励数量(0)
会议论文数量(0)
专利数量(0)
Regioselective Spirocyclization of Biphenylacetylenes within a Hollow Cage
空心笼内联苯乙炔的区域选择性螺环化
  • DOI:
  • 发表时间:
    2014
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    Y. Fujii;H. Takezawa;T. Murase;M. Fujita
  • 通讯作者:
    M. Fujita
正八面体型中空錯体によるハロゲン結合を介した有機ハロゲン化物の特異的認識
八面体空心配合物通过卤素键特异性识别有机卤化物
  • DOI:
  • 发表时间:
    2015
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    竹澤浩気;村瀬隆史;藤田誠
  • 通讯作者:
    藤田誠
中空錯体内での自己集合を利用した有機フッ素化合物の共同的認識
利用空心配合物内自组装协同识别有机氟化合物
  • DOI:
  • 发表时间:
    2014
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    竹澤浩気;村瀬隆史;藤田誠
  • 通讯作者:
    藤田誠
電子不足な配位子で構成された中空錯体による有機フッ素化合物の認識
缺电子配体组成的空心配合物对有机氟化合物的识别
  • DOI:
  • 发表时间:
    2013
  • 期刊:
  • 影响因子:
    0
  • 作者:
    竹澤浩気;村瀬隆史;藤田誠
  • 通讯作者:
    藤田誠
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知道了