強光子場中の分子の多電子と核のダイナミクスのアト秒精度計測

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高強度レーザーパルスと分子との相互作用は高次高調波発生や非逐次的二重イオン化など様々な現象を引き起こすことでしられている。これらの現象を利用することで、単一アト秒パルスの発生や最外殻分子軌道(HOMO)のイメージングなどの応用技術が発展し、物理化学や生物学など様々な領域の研究者の興味をひいている。第一部の研究としてCEP制御パルスを用いて配列した窒素分子、および二酸化炭素分子から発生した高次高調波のスペクトルのCEP依存性を観測した。高次高調波スペクトルのカットオフ領域(最も周波数の大きい成分)において干渉のような構造が確認でき、この構造はCEPの値によって変化していくことが分かった。フーリエ解析と数値シミュレーションを駆使することで。これらの結果は高次高調波スペクトル中に観測された干渉パターンがアト秒パルス間の干渉によるものを裏付けることになった。また、高次高調波のチャープの大きさはb ~ 0.6 fs-2以上であると推定することができ、実験条件から推定できるチャープの大きさとb ~ 1.1 fs-2と無矛盾な結果となった第二部の実験として、OCS分子の分子座標系での光電子運動量分布(MF-PAD)を取得した。MF-PADはOCS分子の解離チャンネル(OCS → S+ + CO, CO+ + S, CS+ + O, O+ +CS)とそれぞれ相関しており、トンネルイオン化と解離との関係を調べることでトンネルイオン化ダイナミクスを明らかにしていった。Angular streaking 法(AS法)を用いることにより、MF-PADの非対称からトンネルイオン化の分子の向き(電場の向きと同じ、電場の向きの反対)の依存性を調べることが可能になる。これらの実験結果は内殻電子(HOMO-1, HOMO-2, etc.)のイオン化、及びイオンの多光子励起が関与していると考えられる。