柔軟性を制御したＰｄ担持ナノゲル触媒固定化膜リアクターの作製

研究代表者は、N-イソプロピルアクリルアミド(NIPAm)をベースとした高分子ゲル材料の開発を行った。NIPAm高分子は水溶液中で温度に応答して膨潤・収縮する。この高分子のもつ特性を上手く活用して特異なナノ形状に制御し、触媒としての機能について検討を行った。NIPAm高分子は界面活性剤存在下で高温にて重合すると自発的に収縮した形をとり、マイクロゲル粒子(GPs)を形成する。さらに濃度を上げてバルクに近い状態で、高温で重合すると多孔質モノリスが得られる。三級アミノ基をゲルに導入することで、パラジウム(Pd)イオン吸着能を付与した。このGPsに担持させたPdナノ粒子は2-3nmのナノ形状を有した。GPsの基本的な性質を制御して、触媒活性との相関について調べた。本研究のGPsは、NIPAAmに架橋剤モノマーを加えることでゲルの性質を明確に特徴づけている。架橋剤の濃度を5-30%と変化させた上で、鈴木カップリング反応に対する触媒活性を検討した。すると、架橋剤の密度が増加するほど活性が高まり、触媒の寿命も顕著に増大することがわかった。架橋密度を制御したGPs内部ではPdナノ粒子が著しく安定であった。Pd担持GPsをシリカ膜に固定化したリアクターを作製した。流通型リアクターとして反応を検討したところ、長期において安定な触媒活性を示した。また、高い触媒活性をもつGPsを機能性材料のビルディングブロックとして用いることで、多孔質モノリスリアクターも開発できた。このモノリスリアクターは高い通液性をもち、ゲル特性を活かしつつPdナノ粒子を触媒として担持したリアクターとして機能した。以上のように、担体となる高分子ゲルの物性によって触媒活性を自在にコントロールして、グリーンケミストリーを実現することを可能にした。本研究は、新しい化学反応プロセスを可能にする高分子ゲル材料の設計指針となった。

研究代表者は、N-イソプロピルアクリルアミド(NIPAm)をベースとした高分子ゲル材料の開発を行った。NIPAm高分子は水溶液中で温度に応答して膨潤・収縮する。この高分子のもつ特性を上手く活用して特異なナノ形状に制御し、触媒としての機能について検討を行った。NIPAm高分子は界面活性剤存在下で高温にて重合すると自発的に収縮した形をとり、マイクロゲル粒子(GPs)を形成する。さらに濃度を上げてバルクに近い状態で、高温で重合すると多孔質モノリスが得られる。三級アミノ基をゲルに導入することで、パラジウム(Pd)イオン吸着能を付与した。このGPsに担持させたPdナノ粒子は2-3nmのナノ形状を有した。GPsの基本的な性質を制御して、触媒活性との相関について調べた。本研究のGPsは、NIPAAmに架橋剤モノマーを加えることでゲルの性質を明確に特徴づけている。架橋剤の濃度を5-30%と変化させた上で、鈴木カップリング反応に対する触媒活性を検討した。すると、架橋剤の密度が増加するほど活性が高まり、触媒の寿命も顕著に増大することがわかった。架橋密度を制御したGPs内部ではPdナノ粒子が著しく安定であった。Pd担持GPsをシリカ膜に固定化したリアクターを作製した。流通型リアクターとして反応を検討したところ、長期において安定な触媒活性を示した。また、高い触媒活性をもつGPsを機能性材料のビルディングブロックとして用いることで、多孔質モノリスリアクターも開発できた。このモノリスリアクターは高い通液性をもち、ゲル特性を活かしつつPdナノ粒子を触媒として担持したリアクターとして機能した。以上のように、担体となる高分子ゲルの物性によって触媒活性を自在にコントロールして、グリーンケミストリーを実現することを可能にした。本研究は、新しい化学反応プロセスを可能にする高分子ゲル材料の設計指針となった。