柔軟性を制御したＰｄ担持ナノゲル触媒固定化膜リアクターの作製

可控柔性负载钯纳米凝胶催化剂固定膜反应器的制备

• 批准号: 13J05206
• 负责人: 瀬戸 弘一
• 金额: $ 2.53万
• 依托单位: Kyushu University
• 依托单位国家: 日本
• 项目类别: Grant-in-Aid for JSPS Fellows
• 财政年份: 2013
• 资助国家: 日本
• 起止时间: 2013-04-01 至 2016-03-31
• 项目状态: 已结题
• 来源: https://kaken.nii.ac.jp/grant/KAKENHI-PROJECT-13J05206/
• 关键词: パラジウム触媒; 高分子ゲル粒子; 多孔質モノリス; 鈴木カップリング反応; 流通式リアクター; ナノゲル粒子; 膜リアクター; Pd触媒

研究代表者は、N-イソプロピルアクリルアミド(NIPAm)をベースとした高分子ゲル材料の開発を行った。NIPAm高分子は水溶液中で温度に応答して膨潤・収縮する。この高分子のもつ特性を上手く活用して特異なナノ形状に制御し、触媒としての機能について検討を行った。NIPAm高分子は界面活性剤存在下で高温にて重合すると自発的に収縮した形をとり、マイクロゲル粒子(GPs)を形成する。さらに濃度を上げてバルクに近い状態で、高温で重合すると多孔質モノリスが得られる。三級アミノ基をゲルに導入することで、パラジウム(Pd)イオン吸着能を付与した。このGPsに担持させたPdナノ粒子は2-3nmのナノ形状を有した。GPsの基本的な性質を制御して、触媒活性との相関について調べた。本研究のGPsは、NIPAAmに架橋剤モノマーを加えることでゲルの性質を明確に特徴づけている。架橋剤の濃度を5-30%と変化させた上で、鈴木カップリング反応に対する触媒活性を検討した。すると、架橋剤の密度が増加するほど活性が高まり、触媒の寿命も顕著に増大することがわかった。架橋密度を制御したGPs内部ではPdナノ粒子が著しく安定であった。Pd担持GPsをシリカ膜に固定化したリアクターを作製した。流通型リアクターとして反応を検討したところ、長期において安定な触媒活性を示した。また、高い触媒活性をもつGPsを機能性材料のビルディングブロックとして用いることで、多孔質モノリスリアクターも開発できた。このモノリスリアクターは高い通液性をもち、ゲル特性を活かしつつPdナノ粒子を触媒として担持したリアクターとして機能した。以上のように、担体となる高分子ゲルの物性によって触媒活性を自在にコントロールして、グリーンケミストリーを実現することを可能にした。本研究は、新しい化学反応プロセスを可能にする高分子ゲル材料の設計指針となった。

Research representatives are working on the development of polymer materials based on NIPAm. NIPAm polymers expand and contract at different temperatures in aqueous solutions. The polymer's unique characteristics are used to control the shape, catalyst and function. NIPAm polymers are able to form self-generated particles (GPs) at high temperatures in the presence of interfacial active agents. In addition, the concentration is high, the temperature is high, and the porosity is high. The third level of absorption energy is given to the first level of absorption energy. These GPs are supported by Pd particles of 2-3nm in size and shape. The basic properties of GPs are controlled, and the catalytic activity is regulated. In this study, the properties of GPs and NIPAAm bridges were determined. The concentration of bridging agent is 5-30%, and the catalyst activity is evaluated. The density of the bridging agent increases, the activity increases, and the lifetime of the catalyst increases. Bridging density is controlled by GPs. Pd supports GPs immobilized on thin films A discussion of the flow-through reaction and long-term stability of the catalyst activity is presented. High catalytic activity, GPs, functional materials, porous materials, etc. This is the first time that a particle catalyst has been activated. The physical properties of the polymer support and the catalytic activity of the polymer support can be realized through the process of polymerization. This study is aimed at designing new polymer materials for chemical reactions.

项目成果

Pdを担持させたナノゲルによるリアクターの検討

使用负载 Pd 的纳米凝胶检查反应器

• 发表时间: 2013
• 作者: 米田玉弥;森井崇人;瀬戸弘一;星野友;三浦佳子
• 通讯作者: 三浦佳子

Pd微粒子触媒の安定性を向上させるナノゲル担体の設計

纳米凝胶载体设计提高Pd颗粒催化剂稳定性

• 发表时间: 2015
• 作者: 秋吉 孝則;瀬戸 弘一;星野 友;三浦 佳子
• 通讯作者: 三浦 佳子

金属メッシュデバイスを利用した空気中の粒子状物質の検出

使用金属网装置检测空气中的颗粒物

• 发表时间: 2014
• 作者: Tamami Yoneda;Takato Morii;Hirokazu Seto;Yu Hoshino;Yoshiko Miura;瀬戸 弘一・米田 玉弥・星野 友・三浦 佳子;瀬戸 弘一・ 神波 誠治・ 近藤 孝志・星野 友・ 三浦 佳子
• 通讯作者: 瀬戸 弘一・ 神波 誠治・ 近藤 孝志・星野 友・ 三浦 佳子

Pd-supported polymer nanoparticle immobilized silica membrane type reactor

钯负载聚合物纳米颗粒固定二氧化硅膜式反应器

• 发表时间: 2014
• 作者: Tamami Yoneda;Takato Morii;Hirokazu Seto;Yu Hoshino;Yoshiko Miura
• 通讯作者: Yoshiko Miura

塩基性高分子ナノゲル触媒の開発

碱性聚合物纳米凝胶催化剂的研制

• 发表时间: 2014
• 作者: Tamami Yoneda;Takato Morii;Hirokazu Seto;Yu Hoshino;Yoshiko Miura;瀬戸 弘一・米田 玉弥・星野 友・三浦 佳子
• 通讯作者: 瀬戸 弘一・米田 玉弥・星野 友・三浦 佳子