Hemicarcerand ligands for the systematic investigation of sigma-alkane complexes

用于系统研究 σ-烷烃配合物的半癌和配体

基本信息

  • 批准号:
    EP/L020424/1
  • 负责人:
  • 金额:
    $ 12.49万
  • 依托单位:
  • 依托单位国家:
    英国
  • 项目类别:
    Research Grant
  • 财政年份:
    2014
  • 资助国家:
    英国
  • 起止时间:
    2014 至 无数据
  • 项目状态:
    已结题

项目摘要

The selective functionalisation of alkanes is an area of contemporary importance - motivated by the desire to make efficient and effective use of these inexpensive and abundant hydrocarbons in organic synthesis and as feedstocks for the chemical industry. Such objectives are encumbered by the chemical inertness of alkanes, conferred upon them by the strong constituent C-C and C-H bonds. Through the action of soluble transition metal catalysts, progress has been made in overcoming these limitations although many substantial challenges remain for large-scale practical implementation. One of the key stumbling blocks has proven to be establishing the fundamental mechanistic chemistry of these processes: encumbered by their transient and extremely reactive nature, metal-based intermediates involved in alkane activation processes are exceedingly difficult to investigate using conventional approaches. Such information constitutes vital prerequisite knowledge for the rational development of useful catalytic systems.The proposed research project involves the development of an unprecedented supramolecular approach for systematically investigating the transition metal mediated activation of alkanes, in particular elusive sigma-alkane intermediates. The approach entails the preparation and use of well-defined macromolecular cavitand ligands, which both promote and stabilise the formation of transition metal sigma-alkane complexes through encapsulation of the alkane within the interior of the macromolecule. The inclusion of the alkanes within these supramolecular systems effectively circumvents detrimental problems associated with conventional strategies and allows effective interrogation of the metal-alkane interaction. Ultimately, this approach will generate a definitive body of fundamental chemistry that will enable a step change in understanding of alkane activation methods.
烷烃的选择性官能化是一个当代重要的领域,其动机是希望在有机合成中高效和有效地利用这些廉价和丰富的烃并作为化学工业的原料。这些目标受到烷烃的化学惰性的阻碍,烷烃的化学惰性是由强的C-C和C-H键组成的。通过可溶性过渡金属催化剂的作用,在克服这些限制方面取得了进展,尽管大规模实际实施仍存在许多实质性挑战。关键的绊脚石之一已被证明是建立这些过程的基本机械化学:由于其瞬态和极端反应性的性质,烷烃活化过程中涉及的金属基中间体非常难以使用常规方法进行研究。这些信息构成了重要的先决条件的知识,合理开发有用的催化systems.The拟议的研究项目涉及一个前所未有的超分子方法的发展,系统地调查过渡金属介导的活化烷烃,特别是难以捉摸的σ-烷烃中间体。该方法需要制备和使用定义明确的大分子空穴配体,其通过将烷烃包封在大分子内部来促进和稳定过渡金属σ-烷烃络合物的形成。在这些超分子体系中包含烷烃有效地避免了与常规策略相关的有害问题,并允许有效地询问金属-烷烃相互作用。最终,这种方法将产生一个确定的基础化学体系,这将使烷烃活化方法的理解发生一步变化。

项目成果

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专利数量(0)
Synthesis, structure and binding properties of a series of dissymmetric resorcin[4]arene-based cavitands
一系列不对称间苯二酚[4]芳烃基空配体的合成、结构和结合特性
  • DOI:
    10.1016/j.tet.2017.06.023
  • 发表时间:
    2017
  • 期刊:
  • 影响因子:
    2.1
  • 作者:
    Knighton R
  • 通讯作者:
    Knighton R
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