生物质水热原位转化CO2实现资源化的研究

CO2 is originally an intermediate in this carbon cycle，and also is a clean and rich carbon source. Thus, a rapid and highly efficient conversion of CO2 into organics is a fundamental way to improve carbon cycle. However, effective and feasible conversion of CO2 is facing a great challenge due to the thermodynamic stability and dynamic inertia of CO2. In this study, a novel method for the reduction of CO2 with the use of biomass under hydrothermal conditions by mimicking nature is proposed, to develop a potentially useful and green technology for the conversion of CO2. The proposed process is characterized by using the renewable biomass as both energy input and cheap hydrogen source to reduce CO2 in-situ CO2 by the cooperative reaction of biomass and high temperature water. Also, the oxygen from water simultaneity functions as an oxidant to oxidize in-situ the biomass into value-added products..The major studies are as followings:.(1) Identification of hydrogen and carbon source in reductive products during hydrothermal reduction of CO2 with biomass;.(2) Study of synergistic roles between biomass, CO2 and high temperature water;.(3) Establishing infrared observation in-situ and study the mechanism of hydrothermal reduction of CO2 with biomass;.(4) Enhancing hydrothermal reduction of CO2 with biomass.

CO2原本是自然界碳循环过程中的中间产物，是丰富、清洁的碳资源。然而人类活动破坏了CO2吸收与排放的生态平衡。因此，CO2快速地资源化转化利用是改善碳循环的根本途径。但CO2的热力学稳定性与动力学惰性使绿色、高效CO2转化面临巨大的科学挑战。该项目本着模拟自然加快碳循环的理念，采用化石燃料成因中起着重要作用的水热反应，创新性地提出生物质原位还原CO2的新思路，旨在开创一条绿色、低耗CO2资源化新途径。研究特点为用可再生的生物质作为廉价氢源或能源，利用生物质与高温水的协同作用，直接原位还原CO2，同时生物质也转化为化工产品。研究主要采用生物质基原料进行。主要研究内容包括：(1)生物质水热直接原位还原CO2的产物与氢源鉴定，以及其特性、规律性研究; (2)生物质、CO2及高温水之间的协同作用；(3)构建水热反应原位红外观察体系及机理研究；(4)生物质水热还原CO2过程强化及机理研究。

绿色、高效实现负碳效应的CO2资源化转化存在巨大的科学挑战。项目本着模拟自然加快碳循环的理念，创新性地提出采用水热反应利用生物质原位还原CO2新思路，旨在开创一条绿色、高效CO2资源化途径，突破负碳效应的CO2还原及人工光合作用效率低的难题提供新思路。主要研究内容及成果如下：.（1）成功实现碳水化合物生物质水热还原CO2产甲酸，同时碳水化合物转化为甲酸、乙酸、乳酸等高附加值化学品的新反应，揭示其反应机理为，碳水化合物的链端高还原性醛基通过原位氢转移实现CO2水热还原。同时还发现高温水不仅是反应溶剂，而且作为氢源及催化剂参与反应。基于揭示的反应机理，设计了选择性还原CO2为甲酸的反应途径策略，首次实现纤维素还原CO2产甲酸高达76%。.（2）发现利用微藻水热还原CO2产甲酸的新反应，并发现CO2还原的同时，微藻被转化为有机酸及N-取代内酰胺等高附加值化学品。 通过微藻主要组分还原CO2研究，确认蛋白质氨基为微藻还原CO2的还原基，氨基氧化产物为N2。同时，实现藻渣水热还原CO2，确认了含氮生物质水热还原CO2的普适性。.（3）成功建立高温高压水热反应原位红外观察体系。成功采集到有机酸/醇、小分子糖、碳酸氢盐等水溶液常温常压、高温高压水热图谱，根据温度压力变化建立了一系列图谱变化数据，不仅为建立高温高压水热红外图谱数据库提供了重要数据，而且为攻克高温高压水热反应原位观察的难题开启了新方法。根据获得的原位观测数据，直接证明了氢转移反应机理，及水作为氢源及催化剂的作用。.（4）为强化生物质还原CO2反应效率，提高产物选择性，创建了通过金属氧化-还原循环，以及生物-电催化体系的生物质间接还原CO2反应体系。将CO2转化产甲酸的收率提高到近90%的最高纪录，同时成功将CO2还原产物拓展至一氧化碳、合成气，乙酸等，并发现了水体系中Fe-Co基催化转化CO2为C5-C22长链烷烃的新反应。.（5）开发了一系列生物质水热还原CO2的新型、高效、稳定的催化剂。设计，合成了Pd基、Co基水热稳定催化剂，采用合成的PdCu/C、CoPd/Al2O3，CoFe/FexOy等催化剂, 明显降低碳水化合物及微藻水热还原CO2反应温度，提高了CO2还原产率。攻克了Co系催化剂水体系催化CO2转化产长链烷烃稳定差的难题。

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