掺杂与界面控制调控氧化物薄膜表面性质
批准号:
21872130
项目类别:
面上项目
资助金额:
66.0 万元
负责人:
邵翔
依托单位:
学科分类:
B0203.表面化学
结题年份:
2022
批准年份:
2018
项目状态:
已结题
项目参与者:
施宏、王文元、李喆、刘慧慧、孙玉牛、项苗苗、张杰夫
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中文摘要
氧化物应用广泛,然而人们对其表面物理化学性质的认识还多有不足,因此近年来关于氧化物表面的研究方兴未艾。氧化物单晶化薄膜的制备是研究氧化物表面性质的重要途径,氧化物薄膜自身往往也体现出一些新颖特性,应用潜力巨大。通过在制备过程中控制衬底表面及薄膜的结构、组成、缺陷、掺杂、膜厚等性质,可以有效的调控氧化物薄膜表面的物理化学性质。本项目将选择ZnO与CuxO等在多相催化中有重要催化应用的氧化物体系,尝试对其不同晶面的薄膜进行制备,并利用上述各种方法对薄膜表面分子吸附及金属生长等性质进行调控。研究将主要利用低温扫描隧道显微镜并结合其他原位表征手段,争取从原子分子水平理解和认识氧化物表面、界面的结构性质与表面化学过程的关联。项目中还将对非还原性及可还原性氧化物薄膜的制备与调控方法进行比较研究,总结调控氧化物薄膜表界面性质的有效控制因素,探索基于氧化物薄膜的新材料体系,为发展新型催化剂系统提供线索。
英文摘要
Metal oxides have wide applications in many fields. However, the fundamental knowledge of their surface properties are still far from satisfying. In recent decades, oxide thin films have emerged as a fast developing field for investigating the surface properties of the corresponding oxide bulk materials. Meantime, ultrathin oxide films themselves also display tremendous novel properties which may open many applicable opportunities. More importantly, it has been successfully addressed in a few systems that the properties of the ultrathin oxides can be tailored at both the surface and the interface, effectively by manipulating either the interfacial structure, composition, defects, dopants or the film thickness etc. In this project we will investigate the ultrathin films of a few typical oxides such as ZnO (irreducible) and CuxO (reducible), which has been widely applied in a number of important catalytic reactions. We will try to prepare their films with differently exposed surfaces and manipulate their surface properties via various strategies such as substrate, oxygen pressure, annealing temperature and doping etc. and subsequently investigate these surfaces with a series of in situ characterization techniques including low-temperature scanning tunneling microscopy and spectroscopy. With all this done, we aim at understanding the structure-property relationships of these oxides at a true atomic level. The achieved knowledge from this research may finally show us the principles in tuning the surface properties of various different oxide materials including both irreducible and reducible oxides, which can finally lead us to the discovery of new functional materials based on oxides.
本项目基于氧化物材料应用广泛但表面化学基础研究相对薄弱的研究背景,以氧化物/金属界面诱导薄膜结构变化以及氧化物表面性质的掺杂调控机制等关键科学问题为引导,以不同类型氧化物、不同类型的衬底以及不同类型的元素掺杂效应之间的对比研究为主线,利用具有高分辨成像和电子谱学能力的低温扫描隧道显微镜(LT-STM)技术的微观表征并结合其他宏观表面表征手段如XPS、LEED、AES等开展全面化表征研究,再辅以理论计算研究等,力图深入理解和认识表界面微结构与氧化物表面物理化学性质的关联。. 项目选择Cu2O作为主要的可变价金属氧化物研究对象,详细的研究了Pt(111)和Cu(111)表面的Cu2O薄膜的原子结构、电子性质及其随制备条件的变化;立足于Cu2O/Cu(111)薄膜系统化的研究了表面缺陷结构的吸附性质和K、Pd、Au等不同种类金属掺杂对表面结构及其表面分子吸附与反应性质的影响, 揭示了这些掺杂物种在不同化学状态与聚集态时具备的不同性质。另一方面,项目针对ZnO这一不可变价金属氧化物开展对比性研究,发现相间化合物的形成对于开放性Cu单晶表面生长ZnO薄膜的重要性;系统化的研究了ZnO表面的氧空穴缺陷和H2O、H、CO2等分子掺杂等对表面分子吸附以及Cu、Pd等金属在表面的分散行为、稳定性质和化学状态等的重要调控作用,深入讨论了ZnO表面电荷的重新分布对于其表面化学行为的重要影响。作为研究氧化物表界面性质调控的深化和扩展,项目还发展了化学气相沉积生长技术,实现了在氧化物单晶表面直接生长二维过渡金属硫属化合物(TMD)薄膜,并详细探讨了TMD/氧化物界面原子结构以及界面相互作用对复合体系性质的关键影响。这些研究结果不但深化了我们对氧化物表面性质调控规律的认识,也为我们更好的理解各种氧化物表面在实际应用中的作用机制奠定基础,从而为更好的设计和应用功能优化的氧化物及其新型复合材料提供基础理论支撑。
期刊论文列表
专著列表
科研奖励列表
会议论文列表
专利列表
Size-dependent strong metal-support interaction in Pd/ZnO catalysts for hydrogenation of CO2 to methanol
CO2 加氢制甲醇 Pd/ZnO 催化剂中尺寸依赖的强金属-载体相互作用
DOI:10.1039/d1cy00606a
发表时间:2021
期刊:Catalysis Science & Technology
影响因子:5
作者:Zhang Liangcai;Liu Xinyu;Wang Hengwei;Cao Lina;Huang Chenxi;Li Shang;Zhang Xiaohui;Guan Qiaoqiao;Shao Xiang;Lu Junling
通讯作者:Lu Junling
Dissociative adsorption and linear organization of formic acid on ZnO(10−10) surface
甲酸在ZnO(10~10)表面的解离吸附和线性组织
DOI:10.1016/j.jcat.2020.07.026
发表时间:2020
期刊:Journal of Catalysis
影响因子:7.3
作者:Zhe Li;Hao Yuan;Yuniu Sun;Jiefu Zhang;Zhenyu Li;Xiang Shao
通讯作者:Xiang Shao
Tailoring the Dispersion of Metals on ZnO with Preadsorbed Water
用预吸附水调整金属在 ZnO 上的分散
DOI:10.1021/acs.jpclett.2c03031
发表时间:2022
期刊:J. Phys. Chem. Lett.
影响因子:--
作者:Yuniu Sun;Jiefu Zhang;D;an Zhou;Dan Wang;Qingqing Wang;Xiaolin Tan;Xiang Shao
通讯作者:Xiang Shao
Single Molecular Reaction of Water on a ZnO Surface
水在 ZnO 表面的单分子反应
DOI:10.1021/acs.nanolett.1c03218
发表时间:2021
期刊:Nano Letters
影响因子:10.8
作者:Hong Shi;Hao Yuan;Yuniu Sun;Xinbo Ma;Zhe Li;D;an Zhou;Zhenyu Li;Xiang Shao
通讯作者:Xiang Shao
Modulated Photoluminescence of Single‐Layer MoS 2 via Nanostructured SrTiO 3 Surface
通过纳米结构 SrTiO 3 表面调制单层 MoS 2 光致发光
DOI:10.1002/admi.202200383
发表时间:2022
期刊:Advanced Materials Interfaces
影响因子:5.4
作者:Chenxi Huang;Chen Chen;Wenyuan Wang;Jun Fu;Miaomiao Xiang;Yue Xing;Qi Chen;Hualing Zeng;Xiang Shao
通讯作者:Xiang Shao
单分子水平的氧化锌表面光化学研究
- 批准号:--
- 项目类别:面上项目
- 资助金额:60万元
- 批准年份:2021
- 负责人:邵翔
- 依托单位:
ZnO模型催化体系表面化学的STM研究
- 批准号:91545128
- 项目类别:重大研究计划
- 资助金额:80.0万元
- 批准年份:2015
- 负责人:邵翔
- 依托单位:
“分子掺杂”诱导及调控表面自组装结构与功能的研究(一)
- 批准号:91227117
- 项目类别:重大研究计划
- 资助金额:75.0万元
- 批准年份:2012
- 负责人:邵翔
- 依托单位:
国内基金
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