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陆地热泉自然硫日光催化无机碳有机转化的作用机制研究
结题报告
批准号:
41872042
项目类别:
面上项目
资助金额:
66.0 万元
负责人:
李艳
依托单位:
学科分类:
D0203.矿物学(含矿物物理学)
结题年份:
2022
批准年份:
2018
项目状态:
已结题
项目参与者:
丁竑瑞、许晓明、刘菲菲、刘雨薇、黎晏彰、姬翔、李灵慧、孙元
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中文摘要
本项目拟采用矿物学、半导体光电化学与环境地球化学交叉学科研究手段,在查明现代陆地热泉中自然硫精细矿物学与半导体物理化学特性的基础上,围绕“地表热泉自然硫同素异形体半导体矿物学特性及其光催化还原CO2为小分子有机质的电子转移与活化机制”这一关键科学问题,模拟开展早期地表自然硫光催化还原CO2的精细过程研究,鉴定自然硫表面缺陷位、CO2活性反应位与自由基类中间产物,计算光子—光电子—电子与碳转化效率,探讨CO2被活化并被还原转化的可能途径,阐明光电子/电子在还原态物质/自然硫/CO2界面转移与转化的动力学机制。提出自然硫光催化作用诱导非生物途径生命起源物质形成的机制与理论模型,为地球生命陆地化学起源学说提供能量来源与物质转化科学证据。
英文摘要
This project will utilize interdisciplinary research methods of mineralogy, semiconducting photoelectric chemistry and environmental geochemistry, with the aim to identify the fine mineralogical characteristics and semiconducting physicochemical properties of natural sulfur collected from terrestrial hot springs. We will specially address the key scientific problem of “the semiconducting mineralogical characteristics of natural sulfur allotropes and the electron transfer and CO2 activation mechanisms involved in the process of photoreductive conversion of CO2 into small molecule organics”. To achieve this goal, we will study the detailed process of CO2 photoreduction by natural sulfur in simulated environmental conditions of early Earth, identify the defect sites, active sites and radical-like intermediates on the surface of natural sulfur, calculate the conversion efficiency of photon-photoelectron-electron as well as CO2 to organics, study the possible activation and reduction pathway of CO2, and interpret the dynamic mechanism of electron/photoelectron transfer and transformation on the interface of reductive substances/natural sulfur/CO2. Dedicating to the new forming mechanism and theoretical model to comprehend the abiotic pathway of life origination involved by natural sulfur photocatalysis, this project is of great scientific value and can provide new evidences of substance transformation and energy resource to support the terrestrial chemical origin of life on early Earth.
太阳光能是地表最重要的自然能量形式之一,驱动着无机矿物与有机生物共同参与下的多种自然作用。自然硫矿物是早期地球陆地热泉中丰度最高的非金属单质矿物,发挥着关键但未被充分查明的日光能量吸收和物质转化作用。本项目重点围绕自然硫晶体化学调控光催化活性和驱动能量与物质转化的界面电子转移机制这一关键科学问题,对自然硫矿物的半导体性质、光电化学活性、界面电子传递微观机制和地球早期非生物合成有机物的模型进行深入研究。研究发现自然硫光电子能量是目前所发现的地表日光激发下矿物可产生的最高光电子能量,阐明自然硫在光子—光电子—价电子转化过程的热、动力学机制,揭示自然硫分子构型调控光电子能量与界面硫原子活性微观机制,提出自然硫光化学作用诱导非生物途径生命起源物质形成的机制与模型,获得分子晶体矿物促进能量转化和物质循环的规律性认识。共发表学术论文13篇,其中SCI论文8篇。
期刊论文列表
专著列表
科研奖励列表
会议论文列表
专利列表
Influences of Fe-Mn ratio on the photocatalytic performance of wolframite (FexMn1-xWO4)
Fe-Mn配比对黑钨矿(FexMn1-xWO4)光催化性能的影响
DOI:10.1016/j.chemgeo.2021.120253
发表时间:2021
期刊:Chemical Geology
影响因子:3.9
作者:Linghui Li;Yanzhang Li;Yan Li;Huan Ye;Anhuai Lu;Hongrui Ding;Changqiu Wang;Qiming Zhou;Juanxian Shi;Xiang Ji
通讯作者:Xiang Ji
DOI:--
发表时间:2019
期刊:地学前缘
影响因子:--
作者:李灵慧;李艳;黎晏彰;鲁安怀;丁竑瑞
通讯作者:丁竑瑞
Natural wolframite as a novel visible-light photocatalyst towards organics degradation and bacterial inactivation
天然黑钨矿作为一种新型可见光光催化剂,用于有机物降解和细菌灭活
DOI:10.1016/j.cattod.2019.12.013
发表时间:2020-12-01
期刊:CATALYSIS TODAY
影响因子:5.3
作者:Li, Linghui;Li, Yan;Shi, Junxian
通讯作者:Shi, Junxian
DOI:--
发表时间:2020
期刊:微生物学报
影响因子:--
作者:贾昊凝;李艳;黎晏彰;鲁安怀;丁竑瑞
通讯作者:丁竑瑞
DOI:10.13209/j.0479-8023.2019.065
发表时间:2019
期刊:北京大学学报. 自然科学版
影响因子:--
作者:肖育雄;黎晏彰;丁竑瑞;李艳;鲁安怀
通讯作者:鲁安怀
天然水钠锰矿多尺度矿物学特征调控分解水产氧活性的微观机制
  • 批准号:
    42372049
  • 项目类别:
    面上项目
  • 资助金额:
    53万元
  • 批准年份:
    2023
  • 负责人:
    李艳
  • 依托单位:
深海热液硫化物矿物热电子协同微生物驱动碳硫元素循环的机制研究
  • 批准号:
    91951114
  • 项目类别:
    重大研究计划
  • 资助金额:
    84.0万元
  • 批准年份:
    2019
  • 负责人:
    李艳
  • 依托单位:
闪锌矿光生电子促进微生物原位降解三氯乙烯的方法研究
  • 批准号:
    41272003
  • 项目类别:
    面上项目
  • 资助金额:
    85.0万元
  • 批准年份:
    2012
  • 负责人:
    李艳
  • 依托单位:
天然闪锌矿日光催化性能原位降解氯乙烯污染物方法研究
  • 批准号:
    40902016
  • 项目类别:
    青年科学基金项目
  • 资助金额:
    20.0万元
  • 批准年份:
    2009
  • 负责人:
    李艳
  • 依托单位:
国内基金
海外基金