重要放射性示踪剂135Cs/137Cs原子比的准确测量研究

135Cs and 137Cs are high yield fission products, which have been released into the environment through human nuclear activities. Due to the different physical properties of their precursors, the isotopic ratios of 135Cs/137Cs from different sources varied significantly. Therefore this ratio can be used as an important tracer for the studies in the related fields. The half-life of 135Cs is as long as 2.3×106 y, making it difficult to be measured by radiometric method. This proposal planned to establish an analytical method for the determination of the isotopic ratio of 135Cs/137Cs at ultra-trace level (below pg) based on thermal ionization mass spectrometry (TIMS). The isobaric interferences of 135Ba and 137Ba would be avoided through chemical separation and the optimization of TIMS measuring parameters. Meanwhile, the peaking tailing effect of natural 133Cs and the problems related to the ionization of Cs atoms and the mass bias correction would also be solved. The success of this work would introduce a new tool for radioactive source identification and nuclear forensics studies. Additionally, for the radiocesium released from the nuclear reactors, based on the isotopic ratio of 135Cs/137Cs, the basic parameters such as neutron flux and the running time of the reactor could be estimated, thus providing useful information for the judgment of the nuclear reactor types.

135Cs和137Cs是高产额的裂变产物，通过人类核活动释放到环境当中造成放射性污染。因135Cs与137Cs衰变母体具有不同的物理特性，不同来源的135Cs/137Cs原子比明显不同；因此这一原子比作为一种重要的放射性示踪剂在相关领域表现出广阔的应用前景。135Cs半衰期较长（2.3×106 y），属β衰变，在低水平环境样品中无法通过放射性方法测量。本项目拟开发基于热表面电离质谱的测量方法，通过化学分离与电离温度调节等相结合的方式，去除135Ba和137Ba质量峰的干扰；同时解决天然133Cs拖尾影响、Cs离子信号增强和原子比值质量矫正等关键测量难题，最终实现环境水平亚pg量级放射性核素Cs的135Cs/137Cs原子比准确测量。本项目的实施能为放射性核素的来源判断、生成机制提供有力的技术支持；为核取证等领域中反应堆中子通量、运行时间等关键物理参数的计算奠定基础。

135Cs和137Cs是高产额的裂变产物，通过核试验、核事故等释放到环境当中造成放射性污染。不同来源的135Cs/137Cs原子比存在明显差异，因此该比值作为一种重要的指针，在放射性污染溯源、环境示踪和核取证等领域表现出广阔的应用前景。135Cs半衰期极长，不适合放射性测量，而采用质谱测量方法又面临很多干扰，因此环境样品中135Cs/137Cs原子比的准确分析仍充满挑战。在本研究中，我们基于热表面电离质谱（TIMS）,建立了超痕量水平放射性Cs中135Cs/137Cs原子比的测量方法。采用AMP吸附及阳离子树脂分离的化学流程可以得到适合于TIMS分析的待测样品，对主要基体及干扰核素的去污因子在104-108之间，对Cs测量电离抑制剂Rb的去污因子大于500，Cs的回收率可达到90%。在采用单Re带测量时，使用葡萄糖做稳定激发剂能大大提高Cs的电离效率。建立的方法能够用于环境样品中亚pg量级放射性Cs中135Cs/137Cs原子比值的测量。采用建立的方法分析了多个不同基质的参考物质样品，分析得到的135Cs/137Cs原子比与文献报道值很好吻合，验证了方法的有效性。进一步利用建立的方法开展真实环境样品运用，分析了福岛核事故过后在福岛外围海域采集的沉积物样品中放射性Cs的活度及同位素比值。对海洋沉积物样品，135Cs/137Cs原子比在0.40左右，显著低于核试验特征值（~1），稍微高于福岛核事故值（~0.34）。结果表明，该海域放射性Cs同时来源于福岛核事故和核试验，而福岛核事故的贡献超过了90%。福岛沉积物样品的实际应用进一步证实了135Cs/137Cs原子比作为放射性示踪剂的有效性。通过本项目研究，首次在国内建立了成熟的针对环境样品的135Cs/137Cs原子比分析方法，为该比值在污染溯源、环境示踪等领域的应用奠定了基础。

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