低成本、环境友好型SnS材料热电性能的研究

Thermoelectric materials can realize the direct conversion between heat and electricity, and they have great potential as a new energy technology. A very important direction of thermoelectric research is to develop new thermoelectric materials with high performance but low cost. This study focus on SnS compound which is inexpensive and environment fridendly. The concepts of systematic doping, band structure modification, microstructure texture degree and crystal structure symmetry design, and synergistic alloying will be applied to rationally optimize the electron and phonon transport behaviors of SnS material. The aim is to obtain the dimensionless figure of merit over unity in SnS-based thermoelectric materials through increasing the electrical conductivity and Seebeck coefficient, while simultaneously decreasing its thermal conductivity. This study will make SnS a robust material for mid-temperature thermoelectric power generation and provide new insights into designing other new thermoelectric materials.

热电材料能实现热能和电能的直接相互转换，在新能源技术领域有着非常重要的应用，开发新型高性能、低成本热电材料是未来该领域的研究趋势。本课题选取廉价和环境友好的SnS化合物，重点利用掺杂优化、能带结构调控、微观结构织构度以及晶体对称性设计、协同固溶等方式合理调节其电、热输运性质，提高其电导率和Seebeck系数，并大幅度降低其热导率，最终研发得到无量纲热电优值超过1的高性能SnS热电材料，使其具有优异的应用前景，并为设计其它新型高效热电材料提供重要的借鉴意义。

热电材料能实现热能与电能的直接相互转化，在余热发电和热电致冷等领域具有非常重要的应用前景。现有的高性能热电材料体系多含有有毒重金属元素和昂贵稀有金属，发展高效低成本以及环境友好的新型热电材料化合物对于热电技术的实际应用意义重大。本项目以组成元素价格低廉、安全无毒的SnS热电材料为研究对象，针对S元素饱和蒸汽压高、合成困难以及本征载流子浓度低、电学性能差的科学难题，重点开发了其超快速规模化制备新技术，发展了利用晶体结构改造技术和晶界镶嵌高导电沉积相改善载流子迁移率的重要技术途径，揭示了材料氧化对其掺杂能力和载流子传输的重要影响，全面优化了SnS材料的热电性能，为实现其商业化应用奠定了重要基础。本项目取得的重要研究结果如下：.（1） 首次开发了SnS化合物的自蔓延燃烧合成和热爆合成等两种快速非平衡制备新技术，阐明了其反应机理和物相转变机制，优化得到了其制备工艺参数。.（2） 发展了在SnS化合物中，利用ABX2三元化合物固溶改造其晶体结构的新技术途径，通过“结构升维”的方式有效提升了其电传输性能，揭示了载流子和声子输运的新机制。.（3） 发现了在SnS化合物中，在晶界镶嵌SnTe、Cu2S等具有高迁移率的第二相，并使其相互导通，可显著降低材料的晶界势垒并大幅度提高载流子迁移率。.（4） 揭示了Na、Ag以及Na、Cu共掺杂在SnS材料电热输运行为方面的奇异特性，阐明了材料氧化对其掺杂能力和载流子传输的重要影响。.本项目圆满完成项目任务书中所有研究内容，全面达到了预期研究目标，并为进一步优化SnS基化合物热电性能提供了重要指导。

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