新型有机-无机杂化多孔分子筛在干胶转化条件下的一步可控自组装合成及在有机催化中的应用研究
批准号:
21571055
项目类别:
面上项目
资助金额:
65.0 万元
负责人:
周丹
依托单位:
学科分类:
无机合成
结题年份:
2019
批准年份:
2015
项目状态:
已结题
项目参与者:
聂仁峰、张万轩、龙华丽、楚兴、危先龙、彭聪、章天骏、江和展
中文摘要
有机-无机杂化多孔分子筛因在选择性吸附和催化领域的独特性能而引起人们极大的研究兴趣;然而,其传统合成方法具有制备过程周期长且难于控制、有机功能基团含量低、有机模板剂去除困难等问题,阻碍了这类材料更广泛深入的应用研究。基于本课题组长期工作积累和前期取得的研究结果,本项目将以有机催化应用为导向,利用有机功能基团种类丰富、易于化学改性的特点和无机分子筛骨架结构组成丰富、富于调变的性质,通过运用和发展干胶转化合成策略,一步自组装合成新型有机-无机杂化多孔分子筛催化剂材料,充分开发其独特的催化应用效能,实现高效的、可比拟于均相催化效率的多相有机催化转化,探究干胶转化条件下一步自组装可控合成机制,为设计合成高效的杂化类分子筛功能材料提供理论指导和技术支持,符合绿色化学的要求,对实现节能减排具有重要理论和实际意义。
英文摘要
Owing to the unique properties in selective adsorption and catalysis, organic-inorganic hybrid molecular sieves have aroused great interests of chemists. However, the conventional synthesis methods of organic-inorganic hybrid molecular sieves have several disadvantages, such as the uncontrollable preparation process, long crystallization period, quite low organic group content, difficulty in the removal of organic template, and so on, which influence the extensive and deep studies of this kind of materials. The research interests of our group have focused on the synthesis, characterization and catalytic application of molecular sieves and organic-inorganic hybrid functional materials for many years. In the proposal, directed by the applications in catalytic organic reactions, controllable self-assembly dry-gel conversion method is used to synthesis novel organic-inorganic hybrid molecular sieves with excellent catalytic ability. The success attainment of the proposal will provide useful direction and powerful support for the design and synthesis of functional materials with excellent catalytic properties in theories and in techniques, which is meaningful for the energy saving and emission control.
有机-无机杂化分子筛因在催化领域的独特性能而引起人们极大的研究兴趣,然而其传统合成方法具有制备过程周期长且难于控制、有机功能基团含量低等问题,成为限制此领域发展的瓶颈。本项目开发了两种杂化分子筛的可控自组装合成路线,包括改进的干胶转化法和转动干胶转化法;通过这些方法,在不使用任何有机结构导向剂的条件下,成功实现了一系列杂化分子筛的一步控制合成。例如,一步合成出水接触角为150度的甲基功能化杂化分子筛,这是迄今报道的一步合成法制得的水接触角值最高的杂化分子筛。改进的干胶转化法不仅可有效提高有机基团在分子筛骨架中的保留量,还具有简单易行、高效可控和低压等优点;而相比于静态干胶转化法,转动干胶转化法又进一步提高了杂化分子筛的晶化速率。高有机掺杂量的杂化分子筛可作为优异的催化剂载体或直接用作催化剂应用于有机催化反应。以甲基功能化杂化分子筛为载体制备的钌负载杂化分子筛催化剂在低温(318K)水相催化苯酚加氢制环己醇的反应中展现出优异的催化性能(苯酚转化率100 mol%,环己醇选择性>99%),这归因于其表面所具有的疏水/亲脂性能有利于在催化剂表面形成稳定的水包油微环境从而促进了界面催化反应的进行。通过改进的干胶转化法一步合成的N,N-二甲基-3-氨丙基功能化杂化分子筛可直接作为固体碱催化剂应用在室温(298K)催化苯甲醛与氰乙酸乙酯的Knoevenagel缩合反应中,苯甲醛转化率可达96 mol%(产物选择性>99 %),这归因于有机功能化的表面有利于对反应体系中界面分子之间的相互作用调控及有机功能基团与催化活性位的协同作用。本项目通过解决杂化分子筛控制合成的瓶颈问题,实现了对具有优异催化性能的杂化分子筛催化剂的绿色合成,为设计合成具有实际应用价值的杂化分子筛催化剂提供了理论指导和技术支持,不仅符合绿色化学的要求,而且对实现节能减排具有重要理论意义和实际价值。
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Efficient aqueous hydrodeoxygenation of vanillin over a mesoporous carbon nitride-modified Pd nanocatalyst
介孔氮化碳改性 Pd 纳米催化剂上香草醛的高效水相加氢脱氧
DOI:
10.1039/c6ra11851h
发表时间:
2016-07
期刊:
RSC Advances
影响因子:
3.9
作者:
[Hezhan Jiang, Xiaolong Yu, Xiaolun Peng, Haifu Zhang, Renfeng Nie, Xinhuan Lu, Dan Zhou, Qinghua Xia]
通讯作者:
Qinghua Xia
DOI:
--
发表时间:
2016
期刊:
湖北大学学报(自然科学版)
影响因子:
--
作者:
[楚兴, 周丹, 李坤, 冯思军, 甘宁, 姬励, 夏清华]
通讯作者:
夏清华
Selective hydrogenation of benzoic acid to cyclohexane carboxylic acid over microwave-activated Ni/carbon catalysts
微波活化镍/碳催化剂上苯甲酸选择性加氢生成环己烷甲酸
DOI:
10.1016/j.mcat.2017.10.015
发表时间:
2018-01-01
期刊:
MOLECULAR CATALYSIS
影响因子:
4.6
作者:
[Lu, X. H., Shen, Y., Xia, Q. H.]
通讯作者:
Xia, Q. H.
Highly efficient crystallization of AlPO(4)-5 accelerated by a rotating hydrothermal synthesis route.
旋转水热合成路线加速AlPO4-5的高效结晶
DOI:
10.1039/c9ra04842a
发表时间:
2019-08-02
期刊:
RSC advances
影响因子:
3.9
作者:
[]
通讯作者:
DOI:
10.1002/bio.3674
发表时间:
2019-07
期刊:
Luminescence : the journal of biological and chemical luminescence
影响因子:
--
作者:
[Huaxin Zhang;Dan Zhou;Q. Xia]
通讯作者:
Huaxin Zhang;Dan Zhou;Q. Xia
共 35 条
创制有机功能化改性镂空沸石固体酸高效催化大体积疏水性有机化合物在水介质中的转化
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批准号:--
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项目类别:面上项目
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资助金额:54万元
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批准年份:2022
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负责人:周丹
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依托单位:
新型双功能微孔分子筛的合成与催化性质研究
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批准号:20901023
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项目类别:青年科学基金项目
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资助金额:18.0万元
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批准年份:2009
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负责人:周丹
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依托单位:
国内基金
海外基金