离子液体中铀配合物的制备、结构和性能
结题报告
批准号:
11575010
项目类别:
面上项目
资助金额:
73.0 万元
负责人:
褚泰伟
依托单位:
学科分类:
A3010.核技术在其他领域中的应用
结题年份:
2019
批准年份:
2015
项目状态:
已结题
项目参与者:
刘玉鹏、盖涛、邹宇、张伟、王鑫、陈庆鑫
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中文摘要
大力发展核能对于解决当前面临的能源和环境问题具有重要的意义。核燃料后处理是实现核能可持续发展的必由之路。离子液体既可以替代传统水法流程中的挥发性易燃溶剂用于萃取分离,也可以替代干法流程中使用的腐蚀性的高温熔融盐作为电化学介质。研究离子液体中金属离子的配位和氧化还原行为,对于促进离子液体在乏燃料后处理中的应用研究具有重要意义。基于我们在相关领域的研究积累,本项目主要对离子液体中铀配合物的制备、结构和性能进行研究,内容包括:(1) 铀与重要的无机和有机配体在离子液体中的配合物的制备和结构表征;(2) 离子液体中铀和萃取剂的相互作用,及对萃取效率的影响规律;(3) 铀配合物的电化学,及通过电解方法从离子液体中沉积UO2的探索研究;(4) 离子液体中稳定的铀(V)配合物的制备,及其在电化学分离回收铀中的应用。本研究工作将为离子液体在核燃料后处理中的应用奠定理论基础和实验依据。
英文摘要
Nuclear energy is important to resolve the problems with energy shortage and environment pollution. Spent fuel reprocessing technology is expected to play an important role in the sustainable development of nuclear power. Ionic Liquids (ILs) are regarded as kinds of green solvents, their potentiality in nuclear fuel chemistry has also been explored in recent years. ILs can serve as alternatives either for volatile and flammable solvents used in the extraction process or for corrosive high temperature inorganic molten salts in the pyrochemical process. Knowledge on the complexation and reduction-oxidation of metal in ILs is of great importance to understand the separation and purification processes involving ILs. Based on our preliminary studies, we propose the research on the preparation, structure and electrochemistry of uranium complexes in ILs. The study of this project includes the following parts: (1) preparation and structure characterization of uranium complexes formed with important organic and inorganic ligands in ILs; (2) interactions between uranium and the extraction agents in ILs, and their influence on extraction efficiency; (3) electrochemistry of uranium complexes in ILs, and the feasibility of deposit UO2 from ILs by electrolysis; (4) preparation of stable uranium(V) complexes, and their application in uranium recovery from ILs. This research project will lay the theoretical foundation and the experimental basis for the application of ion liquid in the nuclear fuel reprocessing.
大力发展核能对于解决当前面临的能源和环境问题具有重要的意义。核燃料后处理是实现核能可持续发展的必由之路。研究离子液体中金属离子的配位和氧化还原行为,对于促进离子液体在乏燃料后处理中的应用研究具有重要意义。本项目主要对离子液体中铀配合物的制备、结构和性能进行研究,内容包括: (1) 采用萃取剂N,N,N',N'-四甲基丙二酰胺(TMMA)从硝酸水溶液中萃取U(IV)到离子液体[C4mim][NTf2]体系中。结果表明,与传统有机溶剂体系相比,U(IV)的分配比提高到23,在1:1的比例下,单级萃取效率达到95%以上。在1.0 ~3.0 M范围内,硝酸溶液很难提取出U(VI),但在此体系中可以选择性分离出U(IV)和U(VI),分离系数(SFIV/VI)可达28。我们还发现,萃取到离子液相中的U(IV)络合物可以非常稳定地在空气中保持至少两周而不被氧化。(2) 通过控制电势的电解还原法,所选用的中性P=O配体与铀酰的配合物,在离子液体中经电解还原,可以得到含U(V)的电解产物。与其它配合物相比,[UO2(TBPO)4]2+和[UO2(TBPO)4]2+的还原产物的光谱中U(V)特征峰最明确。含U(V)的电解产物在离子液体中具有更高的稳定性。(3) 在离子液体中合成并表征了两个新的铀酰配位化合物[(UO2)2(CrO4)2Cl2(H2O)2]Cl-5H2O和(C9H17N2)[(UO2)(C2O4)Cl]。(4) 在离子液体中,铀酰与过量的乙酸根先形成[UO2(OAc)3]-,随着配体过量程度的增大,逐渐生成[UO2(OAc)4]2-。[BMIm]- [NTf2]中[UO2(OAc)3]-+[OAc]- = [UO2(OAc)4]2-的平衡常数K值为1.76±0.19,显著小于同一离子液体中对应硝酸根配合物的数值(10.34±0.57)。(5) 在离子液体[Bmim][NTf2]中,单齿脲配体与铀酰形成5配位配合物,即[UO2(TMU)5]2+, TBuU与铀酰形成4配位的配合物[UO2(TBuU)4]2+。双齿酰胺配体与铀酰形成3配位的配合物[UO2L3]2+,配合物中有5个羰基参与配位,形式为两个双齿配位,一个单齿配位,即[UO2(η2-L)2(η1-L)](L = TBSA或TBMA)。这些研究结果为离子液体在核燃料后处理中的进一步应用提供了实验依据。
期刊论文列表
专著列表
科研奖励列表
会议论文列表
专利列表
Synthesis and Bioevaluation of Novel [F-18]FDG-Conjugated 2-Nitroimidazole Derivatives for Tumor Hypoxia Imaging
用于肿瘤缺氧成像的新型 18FDG 缀合 2-硝基咪唑衍生物的合成和生物评价
DOI:10.1021/acs.molpharmaceut.9b00075
发表时间:2019
期刊:Molecular Pharmaceutics
影响因子:4.9
作者:Yang Xianteng;Wang Fan;Zhu Hua;Yang Zhi;Chu Taiwei
通讯作者:Chu Taiwei
In vitro and in vivo evaluation of a Cu-64-labeled propylene amine oxime complex as a potential hypoxia imaging agent bearing two 3-nitrotriazole groups
Cu-64 标记的丙胺肟复合物作为带有两个 3-硝基三唑基团的潜在缺氧显像剂的体外和体内评估
DOI:10.1007/s10967-017-5345-4
发表时间:2017
期刊:Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry
影响因子:1.6
作者:Zhang Wei;Zhang Qiang;Chen Qingxin;Zhu Hua;Yang Zhi;Chu Taiwei
通讯作者:Chu Taiwei
DOI:--
发表时间:2018
期刊:湿法冶金
影响因子:--
作者:王方元;邹宇;褚泰伟
通讯作者:褚泰伟
Ionic liquids with polychloride anions as effective oxidants for the dissolution of UO2.
含有多氯阴离子的离子液体作为溶解UO2的有效氧化剂。
DOI:10.1039/c9dt03574e
发表时间:2019-11
期刊:Dalton Transactions
影响因子:4
作者:Aining Yao;Feng Qu;Yu Liu;Guangyin Qu;Hao Lin;Shaowen Hu;Xiangyun Wang;Taiwei Chu
通讯作者:Taiwei Chu
DOI:--
发表时间:2019
期刊:核化学与放射化学
影响因子:--
作者:许晓锐;褚泰伟
通讯作者:褚泰伟
功能性离子液体萃取分离99Mo及其辐射稳定性研究
  • 批准号:
    U1967216
  • 项目类别:
    联合基金项目
  • 资助金额:
    267.0万元
  • 批准年份:
    2019
  • 负责人:
    褚泰伟
  • 依托单位:
放射性氟、碘标记的双靶点乏氧显像剂
  • 批准号:
    21976008
  • 项目类别:
    面上项目
  • 资助金额:
    66.0万元
  • 批准年份:
    2019
  • 负责人:
    褚泰伟
  • 依托单位:
基于体内点击化学的放射性乏氧显像剂研究
  • 批准号:
    21371017
  • 项目类别:
    面上项目
  • 资助金额:
    80.0万元
  • 批准年份:
    2013
  • 负责人:
    褚泰伟
  • 依托单位:
离子液体在核燃料干法后处理中的应用
  • 批准号:
    91026011
  • 项目类别:
    重大研究计划
  • 资助金额:
    80.0万元
  • 批准年份:
    2010
  • 负责人:
    褚泰伟
  • 依托单位:
Tc-99m标记的含有双生物还原基团的乏氧显像剂研究
  • 批准号:
    21071010
  • 项目类别:
    面上项目
  • 资助金额:
    35.0万元
  • 批准年份:
    2010
  • 负责人:
    褚泰伟
  • 依托单位:
锝-99m标记的BnAO类乏氧显像剂的合成及机理研究
  • 批准号:
    20771011
  • 项目类别:
    面上项目
  • 资助金额:
    27.0万元
  • 批准年份:
    2007
  • 负责人:
    褚泰伟
  • 依托单位:
新型乏氧组织显像剂
  • 批准号:
    20301001
  • 项目类别:
    青年科学基金项目
  • 资助金额:
    21.0万元
  • 批准年份:
    2003
  • 负责人:
    褚泰伟
  • 依托单位:
国内基金
海外基金