高温高压静压法合成金刚石单晶，不论采用粉状还是片状金属触媒，金刚石形核后总是被金属触媒所包覆，石墨碳正是通过此包膜催化成金刚石碳。由于在金刚石生长的高温高压范围内存在着触媒催化的固态相变，故弄清包膜中各物相的作用机理可以揭示触媒的催化机理。本项目以铁基金属包膜为研究对象，取得了以下重要成果。.研究了金刚石/包膜界面的精细结构。发现与金刚石接触的包膜相结构为γ-(Fe,Ni)、Fe3C和(Fe,Ni)23C6，其含量依次减少；揭示了界面和包膜内碳、铁原子价电子的变化规律，表明在金刚石生长过程中，铁原子的催化作用从包膜内至界面逐渐增大，碳原子的电子构型从石墨态逐渐向金刚石态转化；确定了包膜界面凸起组织的晶体结构为γ-(Fe,Ni)，其裸露平面为（100）晶面、锥面倾向为（111）晶面，它是由Fe3C分解并溶入镍形成的。此部分研究明确了铁原子的催化机理。.获得了金刚石、石墨、Fe3C和γ-(Fe,Ni)在高温高压下的晶格常数。分别采用拟合法和第一性原理方法研究了温度和压力对晶体晶格常数的影响，得到了上述物相在合成温度、压力下的晶格常数。通过与石墨的高温高压原位中子衍射值进行对比，验证了二种计算方法的可行性，最大误差值为7.09%。第一性原理方法的数据总体误差较小。此部分研究为后续计算奠定了基础。.利用EET理论和TFDC理论研究了金刚石、石墨、γ-(Fe,Ni)和Fe3C之间的相互作用。采用各物相在高温高压下的晶格常数，首先利用EET分别计算出它们的价电子结构以及不同晶面的价电子密度；然后利用TFDC，根据各物相晶面之间的价电子密度是否在一级近似下连续，分析了金刚石生长的碳源相和催化相。发现：Fe3C是高温高压下金刚石生长的直接碳源，γ-(Fe,Ni)可以加速Fe3C分解。此部分研究揭示了高温高压下金刚石单晶的生长机理。.初步实现了对触媒组织的控制。根据计算结果，设计出了触媒剂成分，并通过合成实验以及对合成后触媒组织的表征，研究了触媒组织与金刚石单晶质量的相关性。发现触媒组织中初生板条状Fe3C若呈平行生长、边缘平直、条束量多且分布均匀，则利于大单晶的生长。在此基础上，通过优化工艺，批量获得了30/35大单晶。此部分研究为研制高品质金刚石提供了重要的实验依据。.通过该项目研究，发表SCI或EI收录论文7篇，培养博士、硕士各2人，资助3人次出入境学术交流。