氢修饰金刚石薄膜导电机理及电化学特性研究

Diamond film owns excellent physical and chemical properties. After hydrogenation, it would exhibit p-type high conductivity. In addition, the p-type boron-doped diamond film would convert into insulating property, even n-type conductivity after hydrogenation treatment. As the electrochemical electrodes, different hydrogenated diamond films would exhibit various electrochemical behaviors. These properties supply a brand new idea for developing in-plane electronic components and electrochemical components based on diamond film. However, as a basic scientific subject of the intersection of multidisciplinary studies including surface science, electrochemistry and the carbon materials, the conductive mechanism of the hydrogenated diamond film is still unclear. And, the studies on its solid/electrolyte interface structure are nearly blank. It would inevitably retard the application of the hydrogenated diamond films. Therefore, the project aims to elucidate the conductive mechanism of the hydrogenated diamond films by means of investigating their geometry and electronic structures. By using electrochemical measurements, the detailed solid/electrolyte interface structures can be confirmed. As a result, the effect of the surface electronic structures of the hydrogenated diamond films on the solid/electrolyte interface structures and the electron transfer mechanism could be clarified. It is significant for the application in the fields such as microelectronics and micro-electrochemical sensors for the surface-decorated diamond films.

金刚石薄膜具有优异的物理、化学性能。氢修饰后薄膜表现出p型高导电性，而对本身具有p型导电性的掺硼金刚石薄膜进行氢修饰后，其导电性却可能转变为绝缘性甚至n型导电性。另外，不同氢修饰后的金刚石薄膜作为电极会表现出显著不同的电化学性能。这些特性为开发基于金刚石薄膜的平面电子元件、电化学元件提供了一个崭新的思路。然而，作为表面科学、电化学与碳材料应用交叉领域的一个基础科学问题，氢修饰金刚石薄膜的导电机理尚不清楚，作为电极，其固液界面的电荷传输机制的研究则处于空白，这不可避免地限制了氢修饰金刚石薄膜的实际应用。基于此，本项目提出通过研究氢修饰金刚石薄膜的微观几何结构和电子结构，分析其导电机理，通过电化学检测，获得其固液界面结构，最终阐明氢修饰金刚石薄膜表面电子结构对固液界面结构及固液界面电荷传输机制的影响规律。研究结果对表面修饰金刚石薄膜在微电子、微电化学传感器等领域的应用具有重要的理论指导意义。

研究发现氢等离子溅射处理后金刚石薄膜表现出p型高导电性，而对本身具有p型导电性的掺硼金刚石薄膜进行氢修饰后，其导电性却会发生转变。另外，不同氢修饰后的金刚石薄膜会表现出不同的电化学性能。然而，作为表面科学、电化学与碳材料应用交叉领域的一个基础科学问题，氢修饰金刚石薄膜的导电机理尚不清楚，作为电极，其固液界面的电荷传输机制的研究则处于空白，这不可避免地限制了氢修饰金刚石薄膜的实际应用。项目通过理论计算和实验研究，对不同氢吸附状态、氢等离子溅射处理对金刚石薄膜表面形貌、相结构、表面化合态以及导电性能的影响进行了研究，阐明了氢等离子溅射金刚石薄膜的p型导电机理，发现氢等离子溅射对金刚石薄膜的刻蚀效应导致的相结构改变是影响薄膜导电性的重要因素，同时证实了表面吸附活性质也能引起薄膜表面的高导电性；对氢等离子溅射掺硼金刚石薄膜中硼和氢的相互作用进行了理论分析，对不同浓度硼/氢比金刚石薄膜的导电性进行了检测，探明了硼氢的相互作用及其导电转变机制，发现不同浓度的硼氢原子浓度比会形成不同的硼氢结构，不同的硼氢结构会诱发不同的导电性；制备了不同氢等离子溅射金刚石薄膜电极，完成了薄膜电极电化学检测，获得了氢等离子溅射金刚石薄膜电极的固液界面结构，发现不同氢等离子溅射刻蚀、不同硼氢结构导致的薄膜表面电子结构变化对其固液界面结构变化具有很大的影响，阐明了固液界面电荷传输机制；计算了不同金属电极材料与氢终端金刚石薄膜的结合性能，理论预测了典型金属/氢终端金刚石薄膜的界面结构，发现不同表面终端金刚石薄膜对不同金属的吸附能不同，对于氢终端金刚石薄膜，钨、钛吸附力均很强，是形成高结合强度的金属/氢终端金刚石薄膜固固界面的优选金属材料。项目所获得结果对丰富碳材料导电性理论具有重要意义，同时对深入理解离子束对碳材料的作用机制具有科学价值。成果对开发基于表面修饰的金刚石薄膜平面电子器件和电化学器件具有重要理论意义。

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