油田区域新型全(多)氟化合物的识别、源汇机制及转化行为研究
结题报告
批准号:
41807356
项目类别:
青年科学基金项目
资助金额:
26.0 万元
负责人:
姚义鸣
依托单位:
学科分类:
D0707.环境地球化学
结题年份:
2021
批准年份:
2018
项目状态:
已结题
项目参与者:
赵祯、卢媛、王斌、华夏、李梦琪、金立涛
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中文摘要
全(多)氟烷基化合物(PFASs)具有优异的表面活性,在石油开采中作为驱油剂等助剂提高原油回收率,但其对油田周边环境的释放与影响缺少研究。由于大量新型PFASs的合成与使用,靶向分析难以反映环境中PFASs的污染特征全貌。因此本研究拟以大港油田为研究对象,对油田开采区进行环境多介质调查,结合高级氧化手段阐明不同链长PFASs(C2-C12)的分布特征和未知PFASs前体物的贡献水平,筛查高污染位点,揭示油田环境的源汇机制;利用高分辨质谱对高污染位点样品进行非靶向分析,首次应用新型SPE大气采样器辅助筛查大气样品中的未知前体物,识别新型PFASs种类;采用土壤微宇宙研究新型PFASs的微生物转化活性,筛查关键中间产物,阐明石油烃污染对PFASs降解路径和产物组成的影响机制。本项目为评价PFASs在油田开采中使用的环境风险提供理论与数据支持,为正确管理PFASs的生产与使用提供科学依据。
英文摘要
Per- and polyfluoroalkyl substances (PFASs) have excellent surface activity and been used as chemical aids to promote crude oil recovery in oil exploitation. However, few study has focused on their on-site release and impacts on surrounding environment. A large number of PFAS alternatives have been synthesized and used. It is impossible to unveil their whole contamination profiles merely with targeted analysis. Therefore, this study is to investigate PFASs in multiple environmental matrices from Dagang oil field as a representative; with the help of advanced oxidation technology, to clarify distribution patterns of PFASs of different chain lengths (C2-C12) and contribution levels of unknown PFAS precursors, to reveal the local source- sink mechanisms, and to target sites of high contamination levels; to further apply untargeted analysis to samples from sites of high contamination levels using high-resolution mass spectrometry for comprehensive identification of novel PFASs and for the first time to use a novel solid-phase extraction air sampler for screening unknown precursors in air samples; to use a soil microcosm to investigate the microbial transformation of typical PFASs, to identify and determine key intermediates, and to clarify the impact of petroleum hydrocarbons contamination on their degradation pathways and products. This project provides data and theories for environmental risk assessment for PFASs in oil fields and foundations for proper management of PFASs in production and application.
在石油开采中,全/多氟烷基化合物(PFASs)作为驱油剂等助剂提高原油采收率,使得陆地油田成为PFASs典型的释放源。由于大量新型PFASs的合成与使用,靶向分析难以反映环境中PFASs的污染特征和行为全貌。因此,本项目以天津大港油田作为研究对象,阐明已知PFASs在油田开采区多环境介质中的分布特征和迁移规律以及未知前体物的贡献水平;揭示油田开采区的未知PFASs的特征种类;阐明油田开采区特征PFASs的土壤生物降解特性及石油烃对降解的影响。.大港油田核心区及外周区的地表水、底泥、土壤样品中广泛检出了传统和新型PFASs。我们率先对总可氧化前体物(TOP)分析技术的优化,实现了对氧化后的样品中C2-C3全氟烷基酸(PFAAs)的增量进行定量分析,得以首次对油田中PFAAs的C4前体物浓度进行了估算,浓度介于C6和C8前体物之间,未知前体物在各介质中的贡献率高达为69-98 mol%。.利用使用高分辨率质谱在油田水环境中识别到了9类53种4级以上的PFAS同系物,其中7个氢取代和醚取代物是新发现的PFASs,这部分解释了我们TOP分析中估算的未知PFAS前体物浓度。据估计,大港油田通过石油生产的年通量为10.4 kg/y,其中16.6%来自未监测PFASs。.利用自行研发的新型WAX/C18复合填料柱采集了油田区域点源的大气样品,利用TOP分析发现点源向大气释放的C2-C12 PFAA未知前体物可占PFASs总量的37.7 mol%,其中C4前体物的估算浓度最高。进一步利用高分辨质谱筛查在大气样品中发现了14类51种4级以上的PFAS同系物,其中包含37种潜在PFAA前体物。.在土壤微宇宙研究中,我们发现典型石油开采助剂全氟壬烯氧基苯磺酸钠(OBS)在好氧条件下发生了降解转化,且石油的存在促进了OBS的降解,90天降解率从52.2%升高到66.6%。OBS的存在和降解显著诱导了石油耐受的类诺卡氏菌属、火山岩海球菌属和溶杆菌属成为优势菌群,在降解中发挥作用。.本项目的研究表明,石油开采活动可以向水、土和气介质中释放大量的已知和未知结构的PFASs,是环境中PFASs的重要来源,同时由于微生物群落的改变,石油污染土壤中的PFASs可能具有不同的降解行为。这为认识油田环境中PFASs的来源、行为和评价其风险提供了理论支撑。
期刊论文列表
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Exposure to organophosphate ester flame retardants and plasticizers during pregnancy: Thyroid endocrine disruption and mediation role of oxidative stress
怀孕期间接触有机磷酸酯阻燃剂和增塑剂:甲状腺内分泌干扰和氧化应激的介导作用
DOI:10.1016/j.envint.2020.106215
发表时间:2021
期刊:Environment International
影响因子:11.8
作者:Yiming Yao;Mengqi Li;Liyang Pan;Yishuang Duan;Xiaoyu Duan;Yongcheng Li;Hongwen Sun
通讯作者:Hongwen Sun
Emission and Mass Load of Artificial Sweeteners from a Pig Farm to Its Surrounding Environment: Contribution of Airborne Pathway and Biomonitoring Potential.
养猪场对其周围环境的人工甜味剂的排放和质量负荷:空气传播途径和生物监测潜力的贡献。
DOI:10.1021/acs.est.0c05326
发表时间:2021-02
期刊:Environmental Science & Technology
影响因子:11.4
作者:Li D;an;Yao Yiming;Sun Hongwen
通讯作者:Sun Hongwen
A low-volume air sampling method for legacy and novel brominated flame retardants in indoor environment using a newly developed sorbent mixture.
使用新开发的吸附剂混合物对室内环境中的传统和新型溴化阻燃剂进行低容量空气采样方法。
DOI:10.1016/j.ecoenv.2020.111837
发表时间:2021-01
期刊:Ecotoxicology and Environmental Safety
影响因子:6.8
作者:Wang Yongyue;Yang Xiaomeng;Liu Yuzhe;Zhang Qing;Xiao Hongyan;Wang Yu;Yao Yiming;Sun Hongwen
通讯作者:Sun Hongwen
Fast Generation of Perfluoroalkyl Acids from Polyfluoroalkyl Amine Oxides in Aerobic Soils
好氧土壤中多氟烷基氧化胺快速生成全氟烷基酸
DOI:10.1021/acs.estlett.0c00543
发表时间:2020-08
期刊:Environmental Science & Technology Letters
影响因子:10.9
作者:Hao Chen;Min Liu;Gabriel Munoz;Sung Vo Duy;Sébastien Sauvé;Yiming Yao;Hongwen Sun;Jinxia Liu
通讯作者:Jinxia Liu
Occurrence and seasonal distribution of legacy and emerging per- and polyfluoroalkyl substances (PFASs) in different environmental compartments from areas around ski resorts in northern China
中国北方滑雪场周边地区不同环境分区中遗留和新出现的全氟烷基物质和多氟烷基物质 (PFAS) 的出现和季节分布
DOI:10.1016/j.jhazmat.2020.124400
发表时间:2021
期刊:Journal of Hazardous Materials
影响因子:13.6
作者:Qi Wang;Zhen Zhao;Yuefei Ruan;Xia Hua;Hao Chen;Yu Wang;Litao Jin;Mirabelle M.P. Tsui;Yiming Yao;Paul K.S. Lam;Hongwen Sun
通讯作者:Hongwen Sun
有机磷酸酯的暴露特征识别及其对女性甲状腺功能的内分泌干扰性研究
  • 批准号:
    42277425
  • 项目类别:
    面上项目
  • 资助金额:
    54万元
  • 批准年份:
    2022
  • 负责人:
    姚义鸣
  • 依托单位:
国内基金
海外基金