TiO2纳米耦合结构的等离子光催化特性的原位环境扫描电镜研究

The optical properties and photocatalysis reactions of TiO2 photocatalyst in the gas, “wet” and liquid environments are in-situ investigated by an experimental platform combined a high resolution environmental scanning electron microscope with a high sensitive cathodoluminescence (ESEM-CL), through manipulating environmental parameters (gas pressure, temperature and humidity), as well as introducing a liquid cell and a photoluminescence (PL) setting using Scanning transmission imaging method. We further characterize the microstructure-electron structure-photo emission/absorption natures of the plasmons polariton polaritons (SPPs) excited Au@SiO2-TiO2 coupling nanostructures (MIS). We research the geometrical structures and matched parameters of metal SPP film, dielectric SiO2 layer and semiconductor TiO2 film in the MIS, and probe plasmon-photo-electron interactions of the bandgap-overlapped MIS structure, as well as SPP energy store, transmit and enhancement mechanisms of photocatalysis. The fundamental methodology and measurement data of this work willhelp for obtaining plasmonic photocatalyst TiO2 with high catalytic activity and low price.

在环境条件（气压、温度和湿度）可变的场发射环境扫描电镜和高感度阴极荧光谱仪（ESEM-CL）实验平台上，通过调控ESEM的环境参数，及引入液体密封微腔单元和光致发光谱（PL）装置，利用自主研发的扫描透射散射成像方法（STEM），实现以高空间分辨原位研究TiO2催化剂在气体、“湿”环境和溶液中的光学特性及光化学反应。以等离子激元（SPP）激发的Au@SiO2-TiO2纳米耦合结构（MIS）为研究对象，对MIS中多层膜的微观结构-电子结构-光发射/吸收特性进行深入研究。研究Au@SiO2-TiO2结构中金属薄膜SPP、介电层SiO2和半导体TiO2薄膜的几何结构及匹配参数，探讨能带交迭的MIS结构中，等离子体-光子-电子的相互作用，SPP能量的存储和转移及光催化增强机理。研究工作为获得高光催化活性和低成本的TiO2等离子光催化材料积累基础性研究方法和测试数据。

能源枯竭、环境污染以及恶性肿瘤疾病已成为威胁人类生存和发展的严重问题。本项目自主构建了结合高分辨 ESEM 和发射光谱的实验平台 “ESEM-liquid cell-PL-CL-STEM”，研究了TiO2/Fe2O3复合硅藻土的催化特性以及催化机理，发现TiO2/Fe2O3复合材料与硅藻土的结合，水解效果比单体TiO2提高了9倍，为环保材料的开发提供了有理论和实际意义的基础数据；研究了北京地区雾霾二次单颗粒的特征及它们的存在状态，发现由于其形成通常经过大气中的反应，二次硫酸盐和硝酸盐颗粒呈现出多种复杂的形 态，包括梭形、条状、球形、柱状、针状和片层状等。 二次颗粒与天然矿物尘及人为来源的飞灰、金属颗 粒等混合，并可形成二次颗粒的混合体。这些混合的特征与二次颗粒在大气中的形成过程及形成机理相关。可对研究雾霾形成机理提供依据，并对北京及华北地区的大气雾霾污染的治理提供了参考；研究了三阴性乳腺癌膜蛋白EGFR的分布及聚合状态，并可以定量化全细胞上EGFR膜蛋白的聚合比例，在单分子水平研究了EGFR信号通路的调控机制及功能，为研发高效的调控EGFR 通路的抗肿瘤药物提供了新的研究手段和策略。此平台为环境材料，生物材料以及材料与生命学科的交叉中微观结构与性能的关系的研究提供了有力的研究手段。

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