锌-空气电池一体化不对称空气电极与高效三相界面构建

Zn-air batteries have considerable potential in energy storage field due to advantages of high energy density, good safety and strong economy, etc., but their performance bottleneck lies in the air electrode. Although many catalyst materials with excellent performance have been developed, the traditional air electrode structure has several defects such as poor interfacial mass transfer and insufficient three-phase reactive sites, resulting in slow kinetic process and large electrochemical polarization.. This project aims at one key scientific problem, that optimizing three-phase interface and increasing electrocatalytic active sites in air electrode. From the aspect of electrode structure, this paper puts forward a design strategy, that in situ growth of transition-metal-based bifunctional catalysts material on not only one face but also inside of the gas diffusion layer, to build a catalyst/diffusion-layer integrated asymmetric air electrode. Based on the regulation of asymmetric structure and components, the structure-function relationship between them and air electrode kinetics can be established, for obtaining the general rules of realizing efficient gas-liquid mass transfer and three-phase electrochemical reaction process. The general structure model and corresponding preparation route will be established on the basis of design concept of asymmetric air electrode, to provide theoretical basis and experimental support for the development of high-performance Zn-air batteries.

锌-空气电池因能量密度高、安全性好、经济性强等优势，在储能领域具有可观潜力，但其性能瓶颈在于空气电极部分。尽管众多性能优异的催化剂材料被研发出来，然而传统的空气电极结构却存在界面传质不良、三相反应活性位点不足等缺陷，从而导致动力学过程缓慢、电化学极化大。. 本项目针对优化空气电极三相界面、增加电催化活性位点这一关键科学问题，拟从电极结构角度入手，提出使过渡金属基双功能催化剂材料在气体扩散层的单侧表面及内部原位生长，构筑催化剂/扩散层一体化不对称空气电极结构的策略。计划基于不对称结构与组分的调控，建立其与空气电极动力学的构效关系，获得实现高效的气液传质和三相电化学反应的一般规律。并在不对称空气电极的设计理念上建立通用结构模型与相应制备路径，为设计开发高性能锌-空气电池提供理论依据与实验支持。

锌–空气电池空气电极所进行的ORR/OER反应涉及多相与多界面间的复杂电化学反应与传质，往往存在活性位点不足、界面不稳定等问题，从而限制了整体电池性能的发挥。本项目以不对称空气电极的多尺度设计为中心，旨在整体调节微观尺度催化剂多维结构与宏观尺度电极集成结构的设计，建立其与电催化反应动力学之间的构效关系，获得改善三相反应界面与活性位点的一般规律。.本项目的重要结果如下：1）锌–空气电池多相反应界面维度提升策略与不对称空气电极设计：以多相反应界面为切入点，提出了界面维度提升策略以大幅度强化活性位点与传质过程。基于液相化学方法构筑了不对称空气电极模型结构，有效提升锌空气电池的能量效率与大电流循环寿命（超2000圈）。2）基于海水基电解液的锌–空气电池催化剂设计与可行性验证：揭示了含氯环境对ORR/OER过程与空气电极性能的影响规律，筛选出相应的贵金属/非贵金属催化剂材料。进一步开发了基于海水电解液的锌–空气电池，在电化学性能方面与传统电池取得一致水平。3）尖晶石基双功能催化剂多维结构设计与传质界面调控：提出了一系列尖晶石基双功能催化剂多尺度结构与界面调控策略，如介孔层状堆叠钴基纳米笼结构与杂原子掺杂协同体系，以大幅度强化活性位点与动力学传质过程。4）基于配位场堆积拓扑学设计的过渡金属氧化物电子电导强化策略：突破过渡金属氧化物的电子电导率瓶颈，从电子结构角度出发进行关键电化学过程的微观调控。.总体上，项目负责人从锌–空气电池空气电极与催化剂多尺度结构层面出发，设计了拥有高效传质过程、强化多相界面的空气电极，并研发了一系列兼具高活性与稳定性的OER/ORR双功能催化剂，为开发高比能量、长循环寿命的下一代锌–空气电池提供理论基础与通用策略，并加深了对于尚不明晰的催化剂表面电化学反应与传质过程机制的理解。

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