纳米限域体系中杂多酸催化酮类Baeyer-Villiger氧化反应研究

批准号:
21163016
项目类别:
地区科学基金项目
资助金额:
52.0 万元
负责人:
杨志旺
依托单位:
学科分类:
B0202.催化化学
结题年份:
2015
批准年份:
2011
项目状态:
已结题
项目参与者:
康巧香、张哲、吴尚、王伟、牛棱渊、马振宏、洪伟、王佳、陈丽娜
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中文摘要
本项目研究从拓展酮类化合物的催化Baeyer-Villiger氧化反应和杂多酸类化合物在氧化反应中的应用为目标,以绿色化学设计思路为指导,选择小分子和具有纳米限域空间的载体(如SBA-15,CNTs,MCM-48等)负载杂多酸为催化剂,以30%H2O2或分子氧为氧化剂,实现酮类化合物在温和条件下的快速、高效的转化。通过对催化剂载体结构的修饰、小分子杂多酸负载量的精确控制和有目的的调变反应介质,深入考察负载催化剂载体的空间限域效应及其在此催化氧化过程中的表现形式,并在此基础上,研究催化氧化反应的动力学行为和反应机理,为酮类化合物的功能化衍生提供新途径,为天然产物、药物合成和高分子单体的制备提供快捷、高效、经济和环境友好的方法。项目具有重要的理论意义和潜在的应用前景。
英文摘要
杂多酸由于其强的酸性和氧化性,以及其特殊的性质,在催化有机反应中具有重要的应用。本研究拟利用杂多酸这些特性,探索其在催化酮类Baeyer-Villiger氧化反应中的应用。项目主要研究了小分子杂多酸如Keggin型的硅钨酸、磷钨酸、磷钼酸以及Wells-Dawson型的磷钨酸对环酮类Baeyer-Villiger氧化反应的催化性能。在此基础上,通过简单的化学方法,以具有介孔结构的分子筛包括SBA-15、MCM-41、MCM-48、柱撑型蒙脱土、多壁碳纳米管以及功能化PEG、Merrifield树脂、等为载体,将小分子杂多酸负载于这些载体之上,考察了其对酮类Baeyer-Villiger氧化反应的催化性能。结果表明,以30%H2O2为氧化剂时,这些具有空间限域结构的负载催化剂可高效地转化环酮类化合物成为相应内酯,且产物纯净。负载后的催化剂较小分子杂多酸相比,催化剂的重复使用性有一定程度的提升。同时,由于载体的纳米限域结构,催化反应被构建了独特的反应场所,使得负载型催化剂较小分子杂多酸催化剂显示出更高的催化活性和催化效率。
期刊论文列表
专著列表
科研奖励列表
会议论文列表
专利列表
DOI:--
发表时间:2014
期刊:化学通报
影响因子:--
作者:赵霞;李天晶;魏玉丽;陈文龙
通讯作者:陈文龙
Catalytic properties of palygorskite supported Ru and Pd for efficient oxidation of alcohols
凹凸棒石负载Ru和Pd对醇有效氧化的催化性能
DOI:10.1016/j.catcom.2015.02.021
发表时间:2015-05
期刊:Catalysis Communications
影响因子:3.7
作者:Xi-Xi Liang;Ying Feng;Huan-Huan Duan;Zi-qiang Lei
通讯作者:Zi-qiang Lei
Quaternary Ammonium Salt Functionalized Methoxypolyethylene Glycols-Supported Phosphotungstic Acid Catalyst for the Esterification of Carboxylic Acids with Alcohols
季铵盐功能化甲氧基聚乙二醇负载磷钨酸催化剂用于羧酸与醇的酯化反应
DOI:10.1007/s10562-013-1181-5
发表时间:2014-04
期刊:Catalysis Letters
影响因子:2.8
作者:Yang, Zhiwang;Zhao, Lei;Lei, Ziqiang
通讯作者:Lei, Ziqiang
DOI:10.3724/sp.j.1088.2012.20442
发表时间:2012-08
期刊:Organic letters
影响因子:5.2
作者:Zhikang Bao;Yuan Ma;Hengchang Ma;Wang Feng;Ziru Lei;Cao Wei;Zhiwang Yang
通讯作者:Zhikang Bao;Yuan Ma;Hengchang Ma;Wang Feng;Ziru Lei;Cao Wei;Zhiwang Yang
Baeyer-Villiger Oxidation of Cyclohexanone Catalyzed by SBA-15 Supported Silicotungstic Acid
SBA-15 负载硅钨酸催化环己酮的 Baeyer-Villiger 氧化
DOI:10.3724/sp.j.1088.2011.00928
发表时间:2011-03
期刊:Chinese Journal of Catalysis
影响因子:16.5
作者:Niu Lengyuan;Ma Guofu;Ma Hengchang;Lei Ziqiang
通讯作者:Lei Ziqiang
共价键合型碳纳米管负载BINAP-金属催化剂的合成及其在羰基化合物不对称氢化反应中的应用
- 批准号:21563026
- 项目类别:地区科学基金项目
- 资助金额:40.0万元
- 批准年份:2015
- 负责人:杨志旺
- 依托单位:
国内基金
海外基金
