过渡金属d电子和表面官能团调控二维碳化物MXene性能的机制研究

Two-dimensional transition metal carbides (MXenes) exhibit a rich variety of physical and chemical properties with tremendous promise for the applications in Li-ion batteries, magnetic storage and photocatalysis. But there is still a lack of a systematic knowledge of properties of MXenes. Our previous study indicated that the d electrons of transition metals and the surface functional group are the two key factors that determine the properties of MXenes. However, the underlying mechanisms are not known yet. In this project, using first-principles calculations, we will systematically investigate the properties of MXenes and establish the structure-property relationship. Particular interests will be paid to the electrochemical, photocatalytic and magnetic properties of MXenes. By calculating and analyzing the physical quantities of MXenes, such as electronic structure, open circuit voltage, Li storage capability and migration barrier, light absorption, carrier mobility and magnetic moment, the effects of the d electrons and surface functional group on the properties of MXenes will be unravelled, and the most promising MXenes materials for electrodes, photocatalysis or magnetic storage will be proposed. On the basis of calculations, we will synthesize the promising MXene materials and evaluate their properties by experiments. The fulfillment of this project will uncover the origin of the excellent properties for MXenes and provide important theoretical and technological basis for the development of the high-performance functional MXenes materials.

新型功能材料二维过渡金属碳化物MXene展现出丰富的物理化学性质，在锂电池、光催化、磁性器件等领域具有潜在的应用前景。研究显示过渡金属d电子和表面官能团对MXene的物理化学性质有重要影响，其物理机制是目前国内外广泛研究的热点。本项目拟利用第一性原理计算方法系统研究MXene的物理化学性质，重点关注MXene的电化学性质、光催化性质和磁学性质；通过计算和分析材料的电子结构、电池开路电压、锂离子容量和迁移势垒、光吸收、载流子迁移率及磁矩等基本物理量，揭示不同过渡金属d电子和表面官能团对MXene性质的影响机理；建立过渡金属d电子和表面官能团与MXene性能的关系；确定具有应用前景的锂电池材料、光催化材料和磁存储材料。在理论计算基础上，对目标MXene材料进行实验合成和性能验证。项目的完成可望揭示MXene具有优异物理化学性质的根源，为发展高性能的新型MXene功能材料提供理论基础和技术支撑。

新型二维过渡金属碳化物MXene展现出丰富的物理化学性质，在锂电池、光催化、磁性器件等领域具有潜在的应用前景。过渡金属d电子和表面官能团对MXene的物理化学性质有重要影响，然而其物理机制仍不清楚。项目开展了以下研究：一、Ti2CO2负载Cu原子氧还原催化剂；二、新型二维碳化钼高容量锂/钠离子电池负极；三、MoS2/Ti2CT2 (T=F, O)异质结柔性锂/钠离子电池阳极；四、应变调控半导体MXenes的电子结构和光学性质；五、空位调节的锂在MXene表面的吸附和扩散；六、表面官能化和电场调节MoS2/MXenes异质结的肖特基势垒；七、新型二维过渡金属碳化物:用于全解水和氧还原的高性能电催化剂；八、高HER催化活性的硼化铬MBenes；九、新型MXene基复合材料锂电极；十、Mo2B2 MBene负载单原子HER/OER 和 OER/ORR 双功能电催化剂。主要结果如下：1. 设计出Ti2CO2负载的非贵金属Cu单原子催化剂，具有优异的ORR活性和良好的稳定性，是酸性介质中极有前途的高效价廉的ORR催化剂；2. 设计出新型过渡金属碳化物（MoC和MoC2），具有良好的稳定性、电导特性以及优异的电极性能，其中MoC2，具有超高的Li/Na容量（893.5和446.9 mA h/g）和较低的迁移能垒（0.15和0.23 eV）；3. 设计出MoS2/Ti2CT2 (T=F, O)异质结柔性锂/钠离子电池阳极材料，理论容量超过430mAh/g，极限应变大于20％；4. 揭示了半导体MXenes应变可调的电子结构和光学特性，为可控光电器件的应用提供了参考；5. M2C型MXene中易形成M空位，对结构稳定性、电导性质和锂容量无显著影响；6. 发现了表面官能化和外加电场可有效调节MoS2/MXenes异质结中的接触类型和肖特基势垒高度；7. 设计出有前景的HER/ORR双功能电催化剂TaC2和HER/OER/ORR多功能电催化剂MoC2; 8.设计出具有本征铁磁性和金属性的二维材料Cr2B2、Cr3B4和Cr4B6，具有优异的HER催化活性；9. 制备出以碳层为链接媒介的3D多级孔结构的Fe3O4/Ti3C2复合材料，具有良好的储锂性能；10. 设计出Mo2B2负载单原子HER/OER 和 OER/ORR 双功能电催化剂。.项目成果加深了对MXene的理解。

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