超短超强激光脉冲技术的发展使得分子准直研究进入新的阶段。本项目利用飞秒双脉冲对非对称的多原子分子进行分子轴向控制，实现无场准直。通过改变光场强度﹑偏振﹑延迟时间等参数都会对分子的准直起到提高或抑制，进而进一步提高分子的准直操控水平。实验上以速度成像技术观测准直分子的库仑爆炸碎片离子，直观地了解被操控分子的相关反应动力学信息。通过这种泵浦探测双脉冲先准直分子，后测量分子库仑爆炸的离子的方法，得到光操控分子信息，为进一步研究和控制分子的准直程度提供了依据。整个项目实施实验中我们具体研究了NO2分子的两种超快解离机理；重点研究了CH3I分子的准直。在多原子分子的准直研究中，为了提高分子准直度，我们使用了静电场六极选态和超快光场结合的技术手段。实验及理论模拟结果表明，超快光场可以实现分子的准直，而六极选态的应用进一步提高了分子的准直程度。同时我们还通过国际合作，利用速度成像技术研究了若干原子在极紫外光场下的角分布。通过He原子角分布的研究，得到了光场操控电子量子通道的新途径。而对Ar的研究表明，自电离在整个角分布中的贡献。