核的运动在极性分子奇偶谐波辐射中效应的理论研究

High-order harmonic generation (HHG) is a hot issue in strong-field physics, which can be used for probing the structure and electron dynamics of molecules on the attosecond time scale. It has been shown that the nuclear motion of molecules influences importantly on the HHG and therefore the HHG can also be used as a tool to probe the nuclear dynamics on the ultrafast time scale. For polar molecules, both odd and even harmonics are emitted which show different time-frequency properties and need to be studied separately. The influence of nuclear motion on odd versus even HHG from polar molecules is less studied at present. Here, we will study: 1) isotope effects with exploring the difference between odd-even HHG of polar molecules composed of different isotopes; 2) permanent-dipole effects with exploring the influence of rapid nuclear motion of polar molecules, associated with the permanent dipole, on the fine structure of odd versus even HHG spectra (such as spectral redshift); 3) orientation effects with exploring the influence of degree of orientation on the odd-even HHG for vibrating polar molecules. Based on these studies, we will further explore the procedures for probing nuclear dynamics and calibrating the degree of orientation of vibrating polar molecules with odd-even HHG. We expect that these studies will shed light on relevant experimental studies.

高次谐波辐射是强场物理研究的前沿和热点问题之一，可用于在阿秒时间尺度探测分子结构及电子动力学。最近研究表明，分子核的运动对谐波辐射具有重要影响，利用谐波辐射还可在飞秒时间尺度探测核的动力学。对于极性分子，其辐射的谐波中既包含奇次谐波也包含偶次谐波，且奇偶谐波具有不同的时频特性，需要分别进行研究。极性分子核的运动对奇偶谐波辐射特性的影响目前研究较少。在本项目中，我们将详细研究：1）奇偶谐波辐射中的同位素效应，探究不同同位素构成的不对称分子奇偶谐波辐射特性的差异；2）固有偶极子效应，探究强激光场中极性分子由于固有偶极子导致的核的快速运动对奇偶谐波辐射谱精细结构的影响，比如谱的红移；3）取向效应，探究核的运动对具有不同取向度的极性分子奇偶谐波辐射的影响。通过上述研究，发展利用奇偶谐波辐射探测极性分子核的动力学以及标定振动的极性分子取向度的方案，为相关实验研究提供理论参考。

强激光与原子分子相互作用过程中产生的高次谐波辐射是当前强场物理研究的前沿和热点领域之一，其在阿秒科学中具有重要的应用，既可利用谐波辐射产生阿秒脉冲，又可利用谐波辐射在超快时间尺度内探测分子的结构和电子的动力学。对于不对称分子，其辐射的谐波中既包含奇次谐波又包含偶次谐波。特别是对于极性分子，由于固有偶极子效应，其在强激光场中将在飞秒时间尺度内快速拉伸（核的波包快速扩散），因为拉伸的分子更容易发生电离和共振现象，可以预期核的运动将对极性分子的奇偶谐波辐射产生重要的影响。利用谐波辐射在超快时间内探测极性分子结构，电子乃至核的动力学，需要对强激光场中极性分子核的动力学做系统和深入研究。基于此，本项目发展包含核的振动和取向效应的数值方案，采用非BO近似框架下的理论方法，模拟不对称分子HeH+及其同位素HeD+和HeT+在强激光场中的动力学，还建立了描述奇偶谐波辐射与分子结构、核的振动之间关系的简单模型。利用该模型研究同位素对奇偶谐波辐射特性的影响，提供了利用奇偶谐波辐射探测核的动力学的方案。本项目的结果，有助于理解基本同位素分子的强场动力学性质，还提出了一种具有高时空分辨率的激光诱导的不对称同位素分子拉伸的超快探测方法。这种激光导致核的动力学对于阈上电离、双电离和高阶阈上电离等强场过程具有重要意义。将拓宽高次谐波光谱学研究的领域，丰富高次谐波光谱学研究的对象，发现新的物理现象，提出新的研究思路，发展新的超快探测方案，有力推动奇偶高次谐波光谱学研究向纵深发展。

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