核壳结构锂离子电池电极材料脱-嵌锂原位TEM研究

The electrode materials with higher energy density, power density, cycle stability and safety performance is the future alternative anode instead of graphite-based materials. Alloys such as Ge, Sn, Si-based materials have attracted much attention because of their high specific capacity, but these materials have large volume expansion during discharge-charge processes, which lead to poor material circulation stability. Coating, microstructure design, surface modification, nanocrystallization and recombination are commonly used methods to dilate the volume expansion of the electrode material, and are widely used in the research of lithium ion battery electrode materials.Many researchers have done a lot of research, the specific capacity and the cycle stability of the electrode material has been greatly improved, but the microstructure changes of the electrode material in the process of intercalation and de-intercalation are still not clearly and the mechanism of intercalation and de-intercalation is also uncertain, which leading to the research work of electrode materials has a certain blindness. In this paper, the in situ transmission electron microscopy (TEM) is used to observe and study the material in the intercalation and de-intercalation progress. By observing the transmission behavior of lithium ions during charging-discharging, the microstructure evolution of nanomaterials can be harvested which can guide the microstructure design of the negative material. Thus we can design and improve the material synthesis methods, thereby improving the electrode material research efficiency.

具有高能量密度、功率密度、循环稳定性及安全性能的电极材料替代石墨是未来锂离子电池发展趋势。合金类Ge、Sn、Si等材料具有高比容量而受到广泛关注，但此类材料具有较大体积膨胀的缺点致使材料循环稳定性较差。包覆、微结构设计、表面改性、纳米化和复合是常用的缓解电极材料体积膨胀的方法，被广泛应用于锂离子电池电极材料的研究中。众多研究者做了大量工作，电极材料的比容量和循环稳定性有了较大程度地改善与提高, 但电极材料在脱嵌锂过程中的微观结构变化仍不明确，充放电过程中嵌锂/脱锂机制不清楚，导致负极材料的研究工作具有一定的盲目性。因此，本项目引入原位透射电镜在嵌锂层面对材料进行原位观察与研究，通过对纳米材料的微观结构演变及锂离子的传输行为原位观察，可以获得纳米微晶在充放电过程中的微观结构演变等信息，进而指导负极材料微观结构设计，这也从材料合成层面进行设计和改进提供了方向，进而提高了电极材料的研究效率。

具有高能量密度、功率密度、循环稳定性及安全性能的电极材料替代石墨是未来锂离子电池发展趋势。合金类Ge、Sn、Si等材料具有高比容量而受到广泛关注，但此类材料具有较大体积膨胀的缺点致使材料循环稳定性较差。包覆、微结构设计、表面改性、纳米化和复合是常用的缓解电极材料体积膨胀的方法，被广泛应用于锂离子电池电极材料的研究中。众多研究者做了大量工作，电极材料的比容量和循环稳定性有了较大程度地改善与提高, 但电极材料在脱嵌锂过程中的微观结构变化仍不明确，充放电过程中嵌锂/脱锂机制不清楚，导致负极材料的研究工作具有一定的盲目性。因此，本项目计划引入原位透射电镜在嵌锂层面对材料进行原位观察与研究，通过对纳米材料的微观结构演变及锂离子的传输行为原位观察，可以获得纳米微晶在充放电过程中的微观结构演变等信息，进而指导负极材料微观结构设计，这也从材料合成层面进行设计和改进提供了方向，进而提高了电极材料的研究效率。.本项目在此研究指导下完成了多种负极材料的制备，结合原位TEM技术指导了电极材料的制备。研究主要关注开发新型锂离子电池电极材料，从优化材料微结构入手，实现从结构形貌调控到储锂性能的一体化设计，制备出多种核壳、空心、蛋黄-蛋壳结构材料，并对材料进行物相分析，完成相应表征工作，用作负极材料组装成纽扣电池测试其电化学性能，着重通过原位透射电镜技术研究材料的脱-嵌锂机理和脱-嵌锂过程材料微观结构的变化，找出了影响电化学性能的关键因素，进而通过改善实验条件制备出多种理想的负极材料。发表SCI论文12篇，培养硕士研究生4名。

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