固体酸催化反应机理研究：酸性沸石表面甲氧基物种的反应活性

原位停止-流动魔角旋转固体核磁共振技术(in situ stopped-flow MAS NMR)作为独创性的新技术，是研究固体酸催化反应机理和主客体分子相互作用的有效手段。本项目采用这一新技术，研究酸性沸石分子筛表面活泼反应中间体甲氧基物种的催化反应活性。通过原位停止-流动技术在固体酸上可制备单一纯净的表面甲氧基物种，该步骤通过原位碳-13魔角旋转固体核磁共振技术实时观测梯度升温过程中表面甲氧基物种的生成而得以有效地调控。然后采用氨、卤代烷、盐酸、醋酸、一氧化碳、一氧化碳及氨、氧气、乙烯等工业多相催化反应中常用的反应原料作为探针分子，分别研究它们与酸性沸石分子筛表面甲氧基物种的反应，通过原位碳-13魔角旋转固体核磁共振技术实时观测表面甲氧基物种的变化，指认并确认各反应产物的生成，从而揭示固体酸催化的甲醇参与下的众多多相催化反应的反应机理。