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地域溯源指示剂143Nd/144Nd同位素比值的高精度测量研究

批准号:
11805172
项目类别:
青年科学基金项目
资助金额:
25.0 万元
负责人:
邵学鹏
学科分类:
核技术在其他领域中的应用
结题年份:
2021
批准年份:
2018
项目状态:
已结题
项目参与者:
刘雪梅、汤磊、卜文庭、马浚、闫恒

项目摘要

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项目成果

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中文摘要
核恐怖活动是当今国际社会安全稳定面临的重要威胁。铀矿石是核工业中提炼浓缩铀和制备核纯级铀的基本原料,因此其地理溯源研究也成为核取证分析的重要目标。由于稀土元素Nd的同位素组成差异可指示铀矿成矿过程中的地质变化,因此可用作铀矿石地理溯源的理想地域指示剂。本项目拟开发基于热电离质谱的143Nd/144Nd同位素比值高精度测量方法,通过化学分离与电离温度调节等相结合的方式解决主要干扰元素Sm、Ce分离的问题,去除同量异位素质量峰的干扰;同时解决Nd离子流信号增强、氧同位素效应校正与同位素比值质量校正等关键测量难题,最终实现铀矿石中ng量级Nd的143Nd/144Nd同位素比值精确测量。本项目的实施能为铀矿石、黄饼等核材料的地理溯源提供有力的技术支持;同时还可为143Nd/144Nd同位素比值在环境示踪、地球化学及核取证溯源等领域的实际应用提供科学基础。
英文摘要
Illicit trafficking of radioactive, especially nuclear materials poses a serious threat to the international community, In order to prevent the illicit trafficking and to reinforce the protection measures, the geographical origin and history of the illicit uranium ores have to be identified, as that they are the indispensable raw material of enriching uranium and manufacturing nuclear weapons. The variations of 143Nd/144Nd contribute to reflect the source and the age of uranium ores, thus it is used as an useful tool for the identification and origin assessment of uranium ore for nuclear forensic purposes. This proposal planned to establish an analytical method for the high-precision determination of the isotopic ratio of 143Nd/144Nd at trace level (ng) based on thermal ionization mass spectrometry (TIMS). The isobaric interferences of Sm and Ce would be avoided through chemical separation and the optimization of TIMS measuring parameters. Meanwhile, the problems related to the ionization of Nd atoms and the oxygen isotopic correction, as well as the mass bias correction would also be solved. The success of this work would introduce a new tool for geographic origin identification of uranium ores or uranium ore concentrates (yellow cakes) in nuclear forensics studies. Additionally, it would provide a scientific basis for the practical application of the isotopic ratio of 143Nd/144Nd in the fields of environmental isotope tracing and geochemistry studies.
核取证学的目的是尽可能多的提供截获核材料的特征量和过程历史信息,为追溯该材料的产地来源、生产工艺和运输途径提供证据,为追究非法拥有核材料的责任者进行举证提供技术支持。其中,对核材料地理来源的溯源分析是核取证研究的重点。与含量相比,稀土元素同位素特征更不易受矿冶加工等物理过程的影响,因此对铀矿石中的稀土元素同位素组成特征进行研究,可以为不同类型核材料的地理溯源提供可靠依据。铀矿石中Nd含量很低,且143Nd/144Nd同位素比值差异很小,因此核取证对Nd同位素比值分析方法的灵敏度与精确度要求极高。由于Nd+离子产额的限制,常规的Nd+方式无法满足Nd作为溯源指示剂的高精度要求,极大地限制了其在核取证领域的实际应用。. 本项目建立了铀矿石中Nd化学分离流程。采用AG 50W-X12树脂洗脱基体杂质及主要干扰元素,进一步采用Ln树脂淋洗得到Nd组分。缩短了化学分离流程时间,并且减少了样品用量,显著提高了样品利用率。测量结果表明:Nd本底含量0.02–0.12ng。最终溶液中Nd回收率约为81%–90%,且主要干扰稀土元素的浓度极低,去污效果较为理想,满足高精度质谱测量的化学分离要求。建立了基于Nd+测量方式的Nd同位素比值高精度TIMS分析方法。首先制备了新型薄膜多孔离子源(FPIE),并对FPIE条件下的Nd电离行为进行了研究,结果表明,与传统的双铼带灯丝方法相比,FPIE方法的Nd+离子产额提高了约10倍。通过对同位素参考物质JNdi-1和标准岩石样品中的143Nd/144Nd比值进行测量,验证了新方法的准确性和测量精度。采用新建立的Nd同位素高精度TIMS分析方法,对铀矿石样品中的Nd同位素比值进行分析,143Nd/144Nd比值精度优于1×10-5,满足铀矿石地理溯源的精度要求,溯源效果得到显著改善。
期刊论文列表
专著列表
科研奖励列表
会议论文列表
专利列表
High-precision cerium isotope analysis by thermal ionization mass spectrometry using the Ce+ technique
使用 Ce 技术通过热电离质谱法进行高精度铈同位素分析
DOI: 10.1039/c9ja00420c
发表时间: 2020-03
期刊: Journal of Analytical Atomic Spectrometry
影响因子: 3.4
作者: [Xuepeng Shao, Wenting Bu, Yichen Fan, Kaiming Long, Hongmei Yang, Lei Tang, Changming Cheng, Xuemei Liu, Fanhua Hao]
通讯作者: Fanhua Hao
Precise measurements of trace neodymium isotopes as Nd ions by thermal ionization mass spectrometry using film porous ion emitters
使用薄膜多孔离子发射器通过热电离质谱法精确测量 Nd 离子形式的痕量钕同位素
DOI: 10.1016/j.sab.2019.105656
发表时间: 2019
期刊: Spectrochimica Acta Part B: Atomic Spectroscopy
影响因子: --
作者: [Shao Xuepeng, Bu Wenting, Long Kaiming, Tang Lei, Liu Xuemei, Yan Heng, Hao Fanhua]
通讯作者: Hao Fanhua
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