一维铁基双金属Fenton复合催化剂的构筑及其对水中多环芳烃污染物的降解与增效机制
结题报告
批准号:
51908218
项目类别:
青年科学基金项目
资助金额:
27.0 万元
负责人:
王晶
依托单位:
学科分类:
E1002.城市污水处理与资源化
结题年份:
2022
批准年份:
2019
项目状态:
已结题
项目参与者:
--
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中文摘要
本项目提出构筑一维铁基双金属类Fenton复合催化剂并开展其对典型污染物多环芳烃(PAHs)增效去除的研究思路。针对类Fenton催化体系面临的Fe3+/Fe2+转化慢及界面电子迁移速率受限的技术难题,形成以铁基双金属为活性中心、一维碳纤维为载体,组成及结构可调的一维铁基双金属类Fenton复合催化剂。阐明催化剂的金属中心以及载体结构的调变规律,重点围绕以PAHs为代表的目标污染物在一维铁基双金属类Fenton催化体系的增效去除机理展开研究。探讨反应过程中催化剂界面价态及氧化还原电对电位的变化规律,分析活性自由基的演变规律及去向,揭示PAHs的降解过程。建立催化剂微观结构对PAHs去除增效机制的内在联系,诠释催化剂结构调变和PAHs协同去除的构效关系,最终阐明铁基双金属协同及一维结构增效机制。通过这些科学问题的研究,解决类Fenton催化体系面临的瓶颈,构建具有高活性和稳定性的非均相类Fenton催化剂,为难降解有机污染物的高效去除提供技术支撑。
英文摘要
This project dedicates to the design and synthesis of one-dimensional iron-based bimetallic Fenton-like composite catalyst and its enhanced removal mechanism for polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs). In order to solve the problems in Fenton-like catalysis system, including low regeneration rate of Fe3+ to Fe2+ and limited electron transfer rate on reaction interface, this project proposes to synthesize iron-based bimetallic carbon nanofiber composite catalyst with tunable component and structure. The enhanced heterogeneous Fenton-like catalytic performance of catalyst will be evaluated by using PAHs as a typical kind of micropollutants. The enhanced mechanism of catalytic activity will be clarified by studying the valence state of the catalyst interface, the change of the redox potential, the evolution of active radicals and finally the degradation process of PAHs at the catalyst interface. Then, the intrinsic relationship between the microstructure of the catalyst and the synergistic mechanism of PAHs removal will be established. Finally, the enhanced mechanism of synergistic effect between bimetallic species and one-dimensional architecture will be clarified. Through the research and exploration of these scientific problems, the technical problems of Fenton-like catalytic system will be solved. Heterogeneous Fenton-like catalyst with high activity and stability will be developed, which will also provide technical support for the efficient removal of refractory organic micropollutants.
高级氧化技术是降解水体有机污染物的重要途径之一,其中非均相催化剂的理性设计是核心。项目研究围绕高效非均相催化剂的构建展开,具体以新型晶体材料,如金属有机框架(MOF)、聚单宁酸晶体棒等为前驱体,通过界面转化策略,可控构建兼具等级结构和丰富缺陷位点的衍生金属氧化物、碳及其复合材料,并探究其高级氧化(如芬顿催化、光催化等)降解污染物的性能及机理。在完成项目研究目标的基础上,进一步发展基于MOF界面组装的复合及衍生材料合成体系,制备出缺陷MOF、MOF异质结构、衍生金属硫化物中空结构等系列催化材料,并展示了其在光/电催化氧还原、氧析出及过氧化氢合成等方面的应用,为新型非均相催化材料的结构及功能设计提供思路。基于以上研究,项目以第一/通讯/共作者在Nature Communications、Angewandte Chemie International Edition、Advanced Functional Materials、Advanced Science、Chemical Science、Coordination Chemistry Reviews、Applied Catalysis B: Environmental、Journal of Hazardous Materials等期刊发表SCI论文17篇。相关论文被引超过430次,两篇论文入选ESI高被引论文。
期刊论文列表
专著列表
科研奖励列表
会议论文列表
专利列表
Site-specific growth of MOF-on-MOF heterostructures with controllable nano-architectures: beyond the combination of MOF analogues.
具有可控纳米结构的 MOF-on-MOF 异质结构的位点特异性生长:超越 MOF 类似物的组合
DOI:10.1039/d0sc00417k
发表时间:2020-03-05
期刊:Chemical science
影响因子:8.4
作者:Liu C;Lin L;Sun Q;Wang J;Huang R;Chen W;Li S;Wan J;Zou J;Yu C
通讯作者:Yu C
A General Approach to Direct Growth of Oriented Metal-Organic Framework Nanosheets on Reduced Graphene Oxides
在还原氧化石墨烯上直接生长定向金属有机框架纳米片的通用方法
DOI:10.1002/advs.201901480
发表时间:2020
期刊:Advanced Science
影响因子:15.1
作者:Liu Chao;Huang Xiaodan;Liu Jizi;Wang Jing;Chen Zibin;Luo Rui;Wang Chaohai;Li Jiansheng;Wang Lianjun;Wan Jingjing;Yu Chengzhong
通讯作者:Yu Chengzhong
DOI:10.1002/adfm.202100099
发表时间:2021
期刊:Advanced Functional Materials
影响因子:19
作者:Zhang Chaoqi;Lu Ruihu;Liu Chao;Yuan Ling;Wang Jing;Zhao Yan;Yu Chengzhong
通讯作者:Yu Chengzhong
Amorphous Metal-Organic Framework-Dominated Nanocomposites with Both Compositional and Structural Heterogeneity for Oxygen Evolution
具有成分和结构异质性的非晶金属有机框架主导的析氧纳米复合材料
DOI:10.1002/anie.201914587
发表时间:2020-01-09
期刊:ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION
影响因子:16.6
作者:Liu, Chao;Wang, Jing;Yu, Chengzhong
通讯作者:Yu, Chengzhong
ZnO nanoparticles embedded in hollow carbon fiber membrane for electrochemical H2O2 production by two-electron water oxidation reaction
嵌入中空碳纤维膜中的 ZnO 纳米粒子用于通过双电子水氧化反应电化学生产 H2O2
DOI:10.1016/j.envres.2021.112290
发表时间:2022
期刊:Environmental Research
影响因子:8.3
作者:Zhang Chaoqi;Lu Jingyi;Liu Chao;Zou Yingying;Yuan Ling;Wang Jing;Yu Chengzhong
通讯作者:Yu Chengzhong
基于催化微环境调控的TMS@MOF复合材料对水中PPCPs微污染物的降解效能与机制研究
  • 批准号:
    --
  • 项目类别:
    省市级项目
  • 资助金额:
    0.0万元
  • 批准年份:
    2025
  • 负责人:
    王晶
  • 依托单位:
国内基金
海外基金