基于半夹心结构有机金属框架的索烃化合物的设计、合成、表征和应用

Catenane compounds has become a hot spot of modern chemical research because of their intriguing structures and the potential application in smart materials, nanoscale devices, and molecular machines. Different with traditional catenane based on organic chemistry, this project plans to use organicmetal half-sandwich iridium/rhodium/ruthenium compounds as building block to construct the framework architecture with various bipyridyl ligands based on heterocyclic group. Through adjusting interaction, catenane compounds would be achieved by high yield. After that, a series of bipyridyl ligands with π-donor or π-acceptor unit would be further used to prepare mix-catenane compounds following the correspondence principle between π-donor and π-acceptor. Try to find out the method of interconversion between catenane compounds and macrocycle, and develop the application of as-synthesized catenane compounds on host-guest chemistry and separation of organics. Study of catenane compounds preparation method, crystal structure and the effect of different ligands, lay the foundation for further exploring the application of these kind of catenane compound on molecular machines etc..

索烃化合物由于其特殊的结构和在智能材料、纳米器件、分子机器等领域的潜在应用而成为现代化学研究的前沿。不同与传统有机化学合成索烃结构，本项目采用有机金属半夹心结构铱、铑、钌化合物作为构筑单元，构成双核前驱体，再和带有各种杂环官能团的吡啶基配体反应，自组装合成一系列的框架化合物。通过吡啶配体上各种杂环官能团之间作用力的调控，继而高产率地获得各种结构的单一型索烃化合物。在此基础上，合成一系列含有π电子给体或π电子受体单元的吡啶基配体，根据π电子给体和π电子受体一一对应的原则，同时和半夹心结构双核前驱体反应，高效合成更复杂的混合型索烃化合物。研究这些所合成的索烃结构的解离、复原和变化条件，探索这些索烃化合物在主客体化学、有机物分离上的应用。研究总结此类基于有机金属半夹心化合物的索烃结构的制备规律、晶体结构特性和各种配体之间的关系，为进一步探索此类索烃化合物在分子机器等领域的应用奠定基础。

本项目围绕半夹心结构有机金属框架的索烃化合物的设计、合成、表征和应用开展了大量工作，在多个方面取得了重要的进展。着重研究了利用多种配体、多种结构单元，合成复合型（混合型）索烃化合物。通过使用此种合成策略，一些不易实现的复杂拓扑结构得以便捷和高产率地实现，而且赋予了此类索烃化合物更多的性质和应用。于此同时，我们还尝试对于此类新颖的复合型（混合型）索烃化合物的合成机理、合成条件做深入的研究，试图总结出一些合成此类索烃化合物的设计思路，为后续进一步的研究做初探。作为主要成果，此项目已经发表高水平SCI论文4篇，参与培养1名博士研究生和3名硕士研究生，并在国内大型学术会议做邀请报告1次。

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