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典型大环内酯类抗生素在氯化消毒处理中的转化机制研究
结题报告
批准号:
21806043
项目类别:
青年科学基金项目
资助金额:
28.0 万元
负责人:
杨滨
依托单位:
学科分类:
B0604.水污染与控制化学
结题年份:
2021
批准年份:
2018
项目状态:
已结题
项目参与者:
徐超、钟少芬、雷浩俊、马栋栋、吴黛灵
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中文摘要
近年有关药物及其转化产物的环境污染问题受到人们的广泛关注。其中大环内酯类是由链霉菌产生的一类具有14~16元环内酯结构的抗生素,使用量大,在城镇污水处理厂甚至饮用水厂广泛检出。氯化消毒处理工艺普遍应用于(污)水处理厂,残留的大环内酯类抗生素会在氯化消毒处理中发生转化反应,但转化机制及其消毒副产物仍旧不是很清楚。本项目以6种常用大环内酯类抗生素为研究对象,实验室模拟研究大环内酯类抗生素在氯化消毒过程中的去除特性,构建其与有效氯的形态反应动力学模型;利用高分辨质谱技术分析鉴定氯化处理过程中大环内酯类抗生素的消毒副产物,结合理论化学计算方法推演反应途径与转化机制;通过成组微生物毒性测试方法,评估消毒过程中毒性变化规律。进一步考察光氯联用对大环内酯类抗生素的去除效率,探讨生成的活性反应物种与大环内酯类抗生素的反应机理。研究成果为有效控制环境中大环内酯类抗生素及其氯化消毒副产物提供科学依据。
英文摘要
In recent years pharmaceuticals and their transformation products have received increasing attentions in general public and scientific community due to their environmental contamination issue. The macrolides, produced mostly by Streptomyces and related species, are a class of antibiotics possessing a 14-16 lactone ring to which sugars are attached. The macrolides have been widely detected in Wastewater Treatment Plants and Drinking Water Treatment Plants. Considering the prevalence of chlorination in drinking water and wastewater treatment process, it is very necessary to study the chlorination products of macrolides and their removal mechanism. This project aims to investigate the potential for removal of selected macrolides (clarithromycin, erythromycin, roxithromycin, oleandomycin, leucomycin and tylosin) during chlorination process by species-specific reaction kinetics, propose the chlorination reaction pathways of selected macrolides based on products identification and theoretical calculation, evaluate the safety of above chlorination process by using microbial assay for toxicity risk assessment. We will also study the effect of simulated UV and solar light on the chlorination of macrolides by analysis of reactive species, such as HO•, Cl•、ClO•, and O3. This project will provide the scientific basis for mitigation of macrolides and their chlorination products in aquatic environments.
本项目主要研究大环内酯类抗生素在水中的氯化及紫外光/氯降解转化机制,通过实验和理论计算的方法揭示氯氧化剂及活性自由基在反应体系中的作用机制,并从反应动力学及降解转化规律两方面验证研究结果的可靠性。项目按计划完成了相关研究内容,取得的主要研究成果有:(1)建立了大环内酯类抗生素的高效液相色谱(HPLC)、超高效液相色谱-四级杆串联质谱(UPLC-MS/MS)、超高效液相色谱-四级杆时间飞行质谱(UPLC-QTOF-MS)的分析测试方法。(2)揭示了大环内酯类抗生素在不同条件下的水解机制,其水解均遵循一级反应动力学,在中性溶液中比在碱性和酸性条件下更稳定,高温有利于大环内酯类抗生素在中性溶液中的水解,降解途径主要包括脱糖、脱水、甲基化、氧化等过程。(3)研究了大环内酯类抗生素氯化及紫外/氯氧化条件下的降解转化机制。其中在不同pH作用下,泰乐菌素的反应速率为碱性条件>中性条件>酸性条件;在中性条件下,大环内酯类抗生素的降解规律为:磷酸盐缓冲溶液>超纯水>河水>污水处理厂出水;在氯化条件下主要监测得到五种泰乐菌素降解产物,包括脱糖、叔胺基脱甲基以及叔胺基羟基化等降解转化途径。(4)选取三种小分子探针物质硝基苯、苯甲酸和对氯苯甲酸为研究对象,采用理论计算方法分别研究其与紫外光/氯氧化体系中的三种主要自由基•OH、•ClO和•Cl的反应机制,其中加成反应与抽氢反应为自由基的主要反应途径,理论计算所得的反应速率常数与降解产物均与实验结果相吻合。(5)针对大环内酯类抗生素主要反应位点为三级胺,选取氟康唑作为代表性含氮有机化合物研究其在紫外/氯氧化反应过程中的反应动力学和机理,•Cl和•OH对氟康唑的降解起主要作用,包括抽氢反应和加成反应,通过UPLC-QTOF-MS和GC-MS鉴定出氟康唑的六个降解产物,主要包括脱氟、羟基化以及与三唑环环化等反应途径。上述研究成果对大环内酯类抗生素在水环境中的迁移转化及污染控制具有实际指导意义。
期刊论文列表
专著列表
科研奖励列表
会议论文列表
专利列表
Transformation of diazepam in water during UV/chlorine and simulated sunlight/chlorine advanced oxidation processes
紫外线/氯和模拟阳光/氯高级氧化过程中地西泮在水中的转化
DOI:10.1016/j.scitotenv.2020.141332
发表时间:2020
期刊:Science of the Total Environment
影响因子:9.8
作者:Bin Yang;Tao Peng;Wen-Wen Cai;Guang-Guo Ying
通讯作者:Guang-Guo Ying
Occurrence, fate and mass loading of benzodiazepines and their transformation products in eleven wastewater treatment plants in Guangdong province, China
中国广东省 11 个污水处理厂中苯二氮卓类药物及其转化产物的存在、归宿和质量负荷
DOI:10.1016/j.scitotenv.2020.142648
发表时间:2021
期刊:Science of the Total Environment
影响因子:9.8
作者:Hao-Jun Lei;Bin Yang;Pu Ye;Yuan-Yuan Yang;Jian-Liang Zhao;You-Sheng Liu;Lingtian Xie;Guang-Guo Ying
通讯作者:Guang-Guo Ying
Kinetics and mechanism of reactive radical mediated fluconazole degradation by the UV/chlorine process: Experimental and theoretical studies
紫外线/氯过程反应自由基介导的氟康唑降解动力学和机制:实验和理论研究
DOI:10.1016/j.cej.2020.126224
发表时间:2020-12-15
期刊:CHEMICAL ENGINEERING JOURNAL
影响因子:15.1
作者:Cai, Wen-Wen;Peng, Tao;Ying, Guang-Guo
通讯作者:Ying, Guang-Guo
Degradation of climbazole by UV/chlorine process: Kinetics, transformation pathway and toxicity evaluation
紫外/氯过程降解甘巴巴:动力学、转化途径和毒性评价。
DOI:10.1016/j.chemosphere.2018.12.023
发表时间:2019-03-01
期刊:CHEMOSPHERE
影响因子:8.8
作者:Cai, Wen-Wen;Peng, Tao;Ying, Guang-Guo
通讯作者:Ying, Guang-Guo
Biodegradation of typical azole fungicides in activated sludge under aerobic conditions
典型唑类杀菌剂在活性污泥中好氧条件下的生物降解
DOI:10.1016/j.jes.2020.11.007
发表时间:2021
期刊:Journal of Environmental Sciences
影响因子:6.9
作者:Wen-Wen Cai;Pu Ye;Bin Yang;Zhou-Qi Shi;Qian Xiong;Fang-Zhou Gao;You-Sheng Liu;Jian-Liang Zhao;Guang-Guo Ying
通讯作者:Guang-Guo Ying
大环内酯类抗生素在城市水系统中的迁移转化机制研究
  • 批准号:
    --
  • 项目类别:
    省市级项目
  • 资助金额:
    15.0万元
  • 批准年份:
    2024
  • 负责人:
    杨滨
  • 依托单位:
全氟和多氟烷基化合物在纸制品中的污染特征及迁移转化风险研究
  • 批准号:
    42377368
  • 项目类别:
    面上项目
  • 资助金额:
    49万元
  • 批准年份:
    2023
  • 负责人:
    杨滨
  • 依托单位:
城市污水处理过程中苯二氮卓类镇静催眠药物的降解转化机理研究
  • 批准号:
    41877358
  • 项目类别:
    面上项目
  • 资助金额:
    62.0万元
  • 批准年份:
    2018
  • 负责人:
    杨滨
  • 依托单位:
国内基金
海外基金