深入研究稀磁半导体材料的微结构对理解其磁性起源机理和调控其居里温度具有重要的指导意义。本项目采用脉冲激光沉积法（PLD）在MgAl2O4（100）基板上生长Mn掺杂Ga2O3外延薄膜，然后用球差校正扫描透射电镜（Cs-corrected STEM）从原子尺度研究其微结构，并以此为出发点构建结构模型进行第一原理计算，取得一系列有价值的研究成果。（1）根据Mn掺杂Ga2O3外延薄膜的晶体结构，选择MgAl2O4（100）作为基板，在激光能量180mJ，束斑面积6mm2，基板温度773K和7%Mn含量的最佳生长条件下，制备了高质量的Mn掺杂Ga2O3外延单晶薄膜；（2）用HAADF-STEM对薄膜与基板之间的界面结构进行观察，再用第一原理对不同界面结构的界面能进行计算，结果发现界面能受界面各组分化学势的影响较大，在富MgO和富Al2O3时，Al-O面终止模型比Mg面终止模型的能量更低。在Al-O面终止的情况下，Mn-Al2O4结构的界面比Mg-Ga2O4结构的界面更加稳定；（3）在常规PLD薄膜生长后，再通活性氧退火1小时。能谱（EDS）分析表明样品中的氧含量明显增加，X射线吸收近边结构（XANES）进一步揭示占据四配位的Mn2+离子被氧化为Mn3+离子，从而实现了对掺杂离子化学价态的调控；（4）应用环状明场成像（ABF）技术对活性氧中退火前后的样品进行研究，以原子分辨率直接观察到了两个样品中的氧原子柱。在退火前（缺氧）的Mn掺杂γ-Ga2O3薄膜中确认了氧空位的存在并发现这些氧空位形成一种有序化排列。在活性氧中原位退火后，氧空位消失；（5）用HAADF-STEM对缺陷尖晶石结构的Mn掺杂γ-Ga2O3薄膜中的A、B位进行直接观察，发现Ga空位优先占据尖晶石结构中八面体位置（B位），理论计算表明这种空位分布可以有效降低空位之间的排斥静电能。上述研究结果丰富和完善了人们对尖晶石结构的认识，为材料制备和性能调控提供了依据。项目执行期间发表研究论文5篇。