振动激发态氢分子在金属表面的反应动力学研究

Surface chemistry has a tremendous impact on our everyday lives, through applications to, for instance, heterogeneous catalysis, and applications involving semi-conductor based technology, anticorrosion technology, and lubricant technology. One way to describe heterogeneously catalyzed processes is to break them down into elementary reactions, such as dissociative chemisorption, in which a molecule impacts on a surface, and subsequently a bond in the molecule is broken and two bonds are formed by the resulting fragments to the surface. Experiments on the reaction of H2 from reactive metal surfaces are better suited to validate models for the molecule-surface interaction than experiments on the scattering of other, heavier molecules. Overwhelming experimental evidence has suggested that the vibrational excitation of molecules have a significant impact on reactivity. In this project, we'll introduce our newly developed vibrationally excited hydrogen molecules to gas-surface reaction with our new gas-surface machine. We’ll study the scattering, adsorption and dissociation processes of vibrationally excited hydrogen molecules with metal surfaces. We believe that an in-depth understanding of the reaction dynamics of such processes is of great importance for the establishment of a predictive model of heterogeneous catalysis.

分子在金属表面的反应在多相催化、腐蚀等工业过程中占有非常重要的地位，深入研究不同激发态分子在金属表面的反应动力学不仅有助于我们加深对解离动力学本质的理解与认识，也能为设计和发展新的催化剂或改良催化剂提供线索和理论依据。而氢分子在金属表面的解离吸附它在表面化学扮演着重要的作用，是检验动力学模型和电子结构计算精确性的一个基准性体系。本项目计划将高效振动激发的氢分子束源引入分子束-表面实验中，利用我们新发展的一套分子束-表面研究的实验装置，开展振动激发态氢分子与表面相互作用的研究，在一个全新的水平上深入研究振动激发态分子在不同金属表面的散射、解离吸附动力学，提高我们对这个过程的认识和理解。

反应物分子振动激发对化学反应的影响，长期以来一直是分子反应动力学研究领域的一个重要课题。氢分子在金属表面的解离吸附它在表面化学扮演着重要的作用，是检验动力学模型和电子结构计算精确性的一个基准性体系。从实验上研究不同激发态分子的反应性质，使我们有可能通过控制反应物分子的激发方式来实现对化学反应的调控。但由于受到束源的限制，人们很难进行这方面的研究。在本项目的资助下，我们改进了高能量、窄线宽、单纵模的纳秒脉冲光源，能在655nm处获得377mJ的脉冲能量，线宽小于200MHz，并利用此光源实现了D2分子的首次高效振动激发并测量了激发效率，并完成了氢分子在Cu(111)表面的黏附系数测量。

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