富活性位边缘过渡金属硫族化合物纳米结构的构筑、边缘修饰及物性研究

Recently, the transition-metal dichalcogenide (TMD) MX2 (M=Mo, W; X=S, Se, Te), an emerging two-dimensional (2D) layered semiconducting material after the experimental discovery of graphene, has attracted tremendous amount of attention. For practical device applications, modulating the TMD materials from atomic scale is highly desirable since realizing the controllable tuning of electronic structure are important prerequisites for building TMD based micro-nano devices. In this project, by designing the experimental method and controlling experimental parameters, high quality and uniform distribution of TMD nanostructures with rich active edge sites will be synthesized using modified chemical vapor deposition (CVD) method. In the CVD growth process, the growth zone temperature will be floated and the concentration gradient of precursor will be tuned by controlling angle of the substrate, which can make these TMD nanostructures with special morphology to be synthesized in a controlled way. After that, the active edge sites of these TMD nanostructures will be modified by chemical ions, which will lead to the modification of the intrinsic electronic structures, as well as the magnetic, electronic and optical properties of these TMD nanostructures. Meanwhile, the relationship between the morphologies, electronic structures and functionalities of TMD materials will be also explored. This study will not only demonstrate an approach for optimization physical properties of TMD with different morphology and electronic structure, but will also offer a viable route toward coordinate modulating the functionalities of other 2D materials for technological applications.

过渡金属硫族化合物MX2(M=Mo、W；X=S、Se、Te)是继石墨烯之后低维材料领域的研究新热点。从原子尺度对过渡金属硫族化合物材料的结构进行调控，实现电子结构的可控调节，是构建过渡金属硫族化合物基微纳器件、推进过渡金属硫族化合物材料实用化的重要前提。本项目旨在设计实验方法和控制实验参数，利用改进的化学气相沉积法，在连续沉积过程中，通过浮动生长区温度以及控制衬底倾斜角度调控前驱源反应物浓度梯度，实现几类特殊形貌、均匀分布的富活性位边缘过渡金属硫族化合物纳米结构的可控生长。在此基础上，设计和发展多种调控手段，利用化学离子对其边缘进行修饰和改性，实现对其电子结构的可控调节，获得丰富的磁学、电学和光学性能，建立过渡金属硫族化合物的形貌、电子结构与材料功能性的关系模型。最终探索不同形貌、电子结构的富活性位边缘过渡金属硫族化合物的性能优化，同时为合成其他二维材料与本征调控提供新的思路。

过渡金属硫族化合物MX2(M=Mo、Cr等过渡族金属；X=S、Se、Te等)是继石墨烯之后二维材料领域的研究新热点。从原子尺度对过渡金属硫族化合物材料的结构进行调控，实现电子结构的可控调节，是构建过渡金属硫族化合物基微纳器件、推进过渡金属硫族化合物材料实用化的重要前提。本研究项目借助于有自己特色的制备方法，制备了高质量、均匀分布的富含多活性位边缘过渡金属硫族化合物纳米结构，实现了过渡金属硫族化合物纳米结构活性位点的功能导向性设计。通过对过渡金属硫族化合物纳米结构进行功能化修饰和改性，从原子尺度上对其本征电子结构及其可调控性进行了深入研究。通过物理外场调制、构建莫尔超晶格、单原子锚合、异质结构构筑、晶面调控、晶圆级连续单层薄膜制备、非金属原子掺杂等手段实现了过渡金属硫族化合物纳米结构物理特性和电催化性能的优化提升，拓展了过渡金属硫族化合物在自旋电子器件、光电器件、能源转化等众多领域的广泛应用。项目实现了预定研究目标，完成了计划书中的全部研究内容。在Advanced Functional Materials、Nano Letters等高水平SCI学术期刊共发表论文39篇。授权国家发明专利11项。培养博士研究生3名，硕士研究生12名。

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