利用负离子光电子成像研究锕系化合物的电子结构和化学键
批准号:
21573273
项目类别:
面上项目
资助金额:
66.0 万元
负责人:
刘洪涛
依托单位:
学科分类:
B0306.光化学与光谱学
结题年份:
2019
批准年份:
2015
项目状态:
已结题
项目参与者:
熊孝根、费泽杰、刘舒婷、李艳丽
国基评审专家1V1指导 中标率高出同行96.8%
结合最新热点,提供专业选题建议
深度指导申报书撰写,确保创新可行
指导项目中标800+,快速提高中标率
微信扫码咨询
中文摘要
锕系元素(如钍和铀等)其未充满的5f与6d电子壳层参与化合物成键,由于重元素的强相对论效应以及复杂的电子相关效应,使得其原子和化合物电子结构十分复杂。负离子光电子能谱能直接获取锕系化合物的价层电子结构信息,这些数据有助于在原子和分子水平上揭示锕系化合物的化学性质和化学键。本项目利用新一代高分辨光电子速度成像技术(VMI)研究若干锕系化合物体系的电子结构和化学键。负离子光电子能谱也是测量分子电子亲和势(EA)的最有效手段之一,此外从负离子上剥离电子而获取的光电子能谱图是终态分子的低能电子激发态信息,精确的实验数据能够用于检验现有的锕系元素理论化学。VMI相比于传统的光电子能谱,还能得到激光剥离的电子空间角分布信息,由于激光剥离过程涉及电子从分子的价键轨道移出,所以能直接探测锕系5f或6d轨道参与化学成键的信息。本项目的实施也为先进核燃料循环和乏燃料化学分离研究提供锕系元素化学基础研究支撑。
英文摘要
Actinide elements (such as Thorium and Uranium) with partially filled 5f and 6d electron can participate chemical bonding, which form vary complicated electronic structures because of the strong relativistic effect and electron correlation effect. Anion photoelectron spectroscopy can directly probing the electronic structures of valence electron shell and the chemical bondings, which can help to reveal the fundamental actinide chemical properties and bonding at molecular (or atomic) level. This project focus on probing the electronic structures and chemical bondings of actinide species by newly designed high resolution photoelectron velocity map imaging (VMI). Anion photoelectron spectroscopy is also the most powerful technique to obtain molecular electron affinity (EA), furthermore, the spectra recorded from photodetachment of anions contain the information of the final neutral state, and accurate experimental data provide test bed to verify actinide theoretical method. VMI technique can provide extra angular distribution information of photodetached electron by linear polarized laser; photodetachment involves removal of electrons from occupied valence molecular orbitals and can probe directly the participation in chemical bonding by the 5f or 6d orbitals of actinide elements.
钍、铀元素化合物在钍基核燃料、钍铀循环、乏燃料后处理、催化化学等领域的应用与其基础理化性质及钍、铀与不同配体间的相互作用密切相关。本项目将负离子光电子速度成像技术应用于不同含钍、铀元素气相小分子的电子亲和能及精细电子结构的测量,并结合高精度量子化学理论计算,在充分考虑电子相关效应和标量及自旋-轨道耦合相对论效应的基础上,准确解析了负离子光电子能谱。通过对系列分子体系开展了系统深入的研究,旨在揭示不同钍、铀元素化合物的几何结构、电子结构、振动频率、电子亲和能、化学成键特征等性质,并取得了系列研究成果,主要包括:搭建了用于锕系负离子光电子能谱测量研究的实验装置,利用该装置测量并研究了系列ThOx(x=1-3)分子电子结构和成键规律,研究了EThF2 (E = O、S、Se、Te)系列分子成键规律,测量了Th、U原子负离子的光电子能谱并进行了理论分析,首次发现钍负离子存在可用于激光制冷的电偶极跃迁态,一旦实现了某一种负离子的激光冷却,便可以使用协同冷却技术冷却其他负离子甚至反质子,这在基础物理、原子分子、超冷化学等领域都有重要作用。
期刊论文列表
专著列表
科研奖励列表
会议论文列表
专利列表
Uranium-Induced Changes in Crystal-Field and Covalency Effects of Th4+ in Th1-xUxO2 Mixed Oxides Probed by High-Resolution X-ray Absorption Spectroscopy
高分辨率 X 射线吸收光谱探测 Th1-xUxO2 混合氧化物中铀引起的晶体场变化和 Th4 共价效应
DOI:10.1021/acs.inorgchem.8b01142
发表时间:2018
期刊:Inorganic Chemistry
影响因子:4.6
作者:Bao Hongliang;Duan Peiquan;Zhou Jing;Cao Hanjie;Li Jiong;Yu Haisheng;Jiang Zheng;Liu Hongtao;Zhang Linjuan;Lin Jian;Chen Ning;Lin Xiao;Liu Yancheng;Huang Yuying;Wang Jian Qjang
通讯作者:Wang Jian Qjang
Anion photoelectron spectroscopy and chemical bonding of ThO2- and ThO3-
ThO2-和ThO3-的阴离子光电子能谱和化学键合
DOI:10.1063/1.5030142
发表时间:2018
期刊:Journal of Chemical Physics
影响因子:4.4
作者:Li Yanli;Zou Jinghan;Xiong Xiao-Gen;Xie Hua;Tang Zichao;Ge Min;Zhao Yafan;Liu Hongtao
通讯作者:Liu Hongtao
Probing Chemical Bonding and Electronic Structures in ThO− byAnion Photoelectron Imaging and Theoretical Calculations
通过阴离子光电子成像和理论计算探测 ThO- 中的化学键和电子结构
DOI:10.1021/acs.jpca.6b11554
发表时间:2017
期刊:The Journal of Physical Chemistry A
影响因子:--
作者:Yanli Li;Jinghan zou;Xiao-Gen Xiong;Jing Su;Hua Xie;Zejie Fei;Zichao Tang;Hongtao Liu
通讯作者:Hongtao Liu
Candidate for Laser Cooling of a Negative Ion: High-Resolution Photoelectron Imaging of Th-
负离子激光冷却的候选者:Th-的高分辨率光电子成像
DOI:10.1103/physrevlett.123.203002
发表时间:2019
期刊:Physical Review Letters
影响因子:8.6
作者:Tang Rulin;Si Ran;Fei Zejie;Fu Xiaoxi;Lu Yuzhu;Brage Tomas;Liu Hongtao;Chen Chongyang;Ning Chuangang
通讯作者:Ning Chuangang
Theoretical analyses of chemical bonding in terminal EThF2 (E = O, S, Se, Te)
末端 EThF2 (E = O, S, Se, Te) 化学键的理论分析
DOI:10.1007/s41365-019-0598-y
发表时间:2019-04
期刊:Nuclear Science and Techniques
影响因子:2.8
作者:Li Yan Li;Xiong Xiao Gen;Liu Hong Tao
通讯作者:Liu Hong Tao
高温熔盐-金属相容性及其反应动力学研究
- 批准号:--
- 项目类别:面上项目
- 资助金额:54万元
- 批准年份:2022
- 负责人:刘洪涛
- 依托单位:
铍团簇和含铍分子配位化学、电子结构和共价成键性质研究
- 批准号:21773289
- 项目类别:面上项目
- 资助金额:65.0万元
- 批准年份:2017
- 负责人:刘洪涛
- 依托单位:
国内基金
海外基金















{{item.name}}会员


