脱氧核糖核酸组分与水合电子之间的反应动力学研究

批准号:
21873100
项目类别:
面上项目
资助金额:
66.0 万元
负责人:
羊送球
依托单位:
学科分类:
B0304.化学动力学
结题年份:
2022
批准年份:
2018
项目状态:
已结题
项目参与者:
徐大力、王艳秋、贾燕、刘燕、赵西、杨斌、毛鑫、韩沛耿
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中文摘要
研究脱氧核糖核酸(DNA)损伤和细胞死亡的机理,不仅有助于认识癌症的病因,更有助于提升治疗癌症的技术。其中DNA组分(碱基、核苷与核苷酸)吸附电子解离是研究DNA损伤的热点之一。在实际的生物细胞中,由于有大量水的存在,自由电子进入细胞后会迅速的溶剂化变为水合电子,水合电子电势较低,其与DNA组分的反应活性一直被质疑。尽管近年来已经有实验和理论研究结果证明水合电子与DNA组分可以发生反应,但是还有一些基本的问题有待解决。比如缺少水合电子与DNA组分之间的电子转移动力学的直接实验证据;光诱导产生水合前电子的信号有待进一步验证;不同水合电子结构对电子转移反应的影响有待验证;水合电子激发态或热电子与DNA组分之间的反应有待研究。本项目将使用生成-泵浦-探测技术,在水溶液中产生电子,并检测电子转移反应产物,结合理论化学计算分析研究可能的化学反应路径,致力于解决DNA与水合电子反应中的上述问题。
英文摘要
Understanding the fundamental mechanism that induce DNA damage and cell death should lead to a clearer picture of the cause of cancers and benefit the development of improved strategies for cancer treatment. DNA damage induced via dissociative attachment electron is applied in radiotherapy for years. However, the reactivity of hydrated electrons (eaq-) with DNA nucleobases, nucleosides or nucleotides in a biologically relevant environment still has some controversies. The DNA damage induced by eaq- was ignored in radiotherapy for years for eaq- is very stable in aqueous (< -3.2 eV). Although many experimental and theoretical results are reported to confirm the reactivity of eaq- with DNA components recent years, there are still some problems should be resolved. 1, The direct experimental reaction dynamics results are absent.2, DNA damage may not occur after the attachment electron.3, Photoinduced pre-hydrated electron has not been fully explored to date. 4, It is valuable to study the effects of eaq- structures on the electron transfer between eaq- and DNA components.5, The reactivity of eaq- excited state and hot eaq- with DNA components are required to clarify. In this program, femotosecond time-resolved synthesis-pump-probe technique is applied to study the reactivity of eaq- , eaq- excited state and hot eaq- toward DNA components. Theoretical methods will be also applied to calculate the reaction dynamics.
本项目使用飞秒瞬态吸收光谱技术和QM/MM理论计算方法,对核酸碱基、核苷、核苷酸与水合电子的反应进行研究,并研究相关的溶剂化电子产生、电子转移、质子转移、能量转移,以及分子结构变化等。研究了水合电子与核苷酸的反应,并对相关的电子转移和质子转移反应动力学进行了研究。利用紫外光双光子电离水产生水合电子,研究了水溶液中尿嘧啶核苷酸(UMP)对水合电子的猝灭反应动力学,对不同浓度、不同光强、光子能量变化等情况进行了讨论,描述了UMP吸附水合电子的行为特征,发现了UMP的磷酸基团双光子解离特性;对几个分子的激发态电子转移和质子转移动力学进行了研究,发现了不同类型氢键影响质子转移速率,分子结构的变化会受到周围限制性环境的剧烈影响。完成了飞秒时间分辨三光路系统的安装调试,研究了亚铁氰化钾水溶液在光照后的水合电子属性,研究不同激发波长以及不同激光功率下产生水合电子的异同,揭示了亚铁氰化钾在紫外光照下的光化学反应动力学,发现了亚铁氰化钾激发态与UMP的超快反应。QM/MM理论计算研究了碱基、核苷、核苷酸在水溶液中对过量电子(水合电子)的吸附和脱附反应。
期刊论文列表
专著列表
科研奖励列表
会议论文列表
专利列表
Excess-electron capture and energy transfer to bulk water for aqueous DNA nucleotide
过量电子捕获和能量转移至大量水中以获得水性 DNA 核苷酸
DOI:10.1039/d2cp03592h
发表时间:2022
期刊:Physical Chemistry Chemical Physics
影响因子:3.3
作者:Yan Zhang;Xuanning Chen;Shuhui Yin;Yinhua Ma;Songqiu Yang
通讯作者:Songqiu Yang
Intramolecular triplet energy transfer in two-dimensional hybrid perovskite nanosheets
二维杂化钙钛矿纳米片中的分子内三重态能量转移
DOI:10.1016/j.cplett.2021.139132
发表时间:2021-10
期刊:Chemical Physics Letters
影响因子:2.8
作者:Zhao Wenyuan;Zhang Ruiling;Zheng Daoyuan;Wang Sijia;Liu Siping;Li Juntao;Guo Jingwei;liu Jianyong;Yang Songqiu
通讯作者:Yang Songqiu
Photoinduced excited-state hydrogen bonding strengthening of hemiindigo for the drastically fluorescence quenching in protic solvent and water sensing in aprotic solvent
光诱导激发态氢键强化半靛蓝,用于质子溶剂中的荧光大幅猝灭和非质子溶剂中的水传感
DOI:10.1016/j.jlumin.2019.116993
发表时间:2020-04
期刊:Journal of Luminescence
影响因子:3.6
作者:Zhao Xi;Yang Songqiu
通讯作者:Yang Songqiu
Achieving naphthalimide-based aggregation-enhanced emission via the fluorophore-linker-aromatic strategy
通过荧光团-连接基-芳香族策略实现基于萘酰亚胺的聚集增强发射
DOI:10.1016/j.dyepig.2019.108025
发表时间:2020
期刊:Dyes and Pigments
影响因子:4.5
作者:Wang Yanni;Li Guangyue;Zhang Jiangwei;Jia Yan;P;ey Pramod;Yang Songqiu
通讯作者:Yang Songqiu
Quasi-Two-Dimensional Perovskite Nanosheets Based on the Triplet Energy Acceptor Molecule with Pure Green Emission Light
基于纯绿光三重态能量受体分子的准二维钙钛矿纳米片
DOI:10.1021/acs.jpcc.1c06461
发表时间:2021-10
期刊:Journal of Physical Chemistry C
影响因子:3.7
作者:Zhao Wenyuan;Zhang Ruiling;Wang Sijia;Zheng Daoyuan;Kong Qingkun;Liu Jianyong;Li Juntao;Guo Jingwei;Yang Songqiu;Han Keli
通讯作者:Han Keli
嘧啶碱基衍生物激发态动力学理论与实验研究
- 批准号:21303198
- 项目类别:青年科学基金项目
- 资助金额:25.0万元
- 批准年份:2013
- 负责人:羊送球
- 依托单位:
国内基金
海外基金
