新型阴离子框架多孔材料的构筑和烯烃纯化性能的研究

批准号:
51803179
项目类别:
青年科学基金项目
资助金额:
25.0 万元
负责人:
李斌
依托单位:
学科分类:
E0310.其他有机高分子功能材料
结题年份:
2021
批准年份:
2018
项目状态:
已结题
项目参与者:
张玲、姜珂、邵凯、裴继琰
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中文摘要
烯烃(乙烯和丙烯)是化工生产中使用最多的化工原料,将它们和烷烃类副产品分离开是非常重要的分离过程。开发具有高选择性能的分离材料能有效解决传统的低温蒸馏分离技术存在的耗能高和成本高的缺陷,然而目前报道的分离材料的分离性能还不够理想,存在分离选择性和烯烃吸附能力难以兼具的缺陷。本项目以同时提高无机-有机杂化多孔材料的烯烃/烷烃分离选择性和吸附量为目标,设计和构筑一类具有有序规整孔结构的新型阴离子框架微孔材料;利用电荷平衡和离子交换法,引入金属阳离子客体到孔道内,通过与烯烃分子形成π-配位键来提高识别和吸附烯烃分子的能力;系统研究材料的微孔结构、大小和阳离子类型对乙烯/乙烷和丙烯/丙烷分离性能的影响;探寻最优的孔道大小和阳离子组合,在单一材料中实现对烯烃/烷烃分离的高分离选择性和高吸附能力的目标;阐明烯烃分子在这类阴离子框架材料中的吸附位点,揭示提高烯烃分离性能的作用机理。
英文摘要
Alkenes (such as ethylene and propylene) are the most produced raw materials for petrochemical production. The separation and purification of alkenes from alkanes is the most important but challenging industrial separation. Development of new porous materials with excellent separation performance for this separation can efficiently reduce energy costs of traditional cryogenic distillation methods. However, the reported materials so far are not good enough, whose performances are limited by the trade-off between selectivity and uptake capacity. This project aims to improve the selectivity and uptake capacity simultaneously in a single inorganic-organic hybrid porous material for alkene/alkane separations. By using self-assembly strategy and mild solvothermal synthesis, we will design and synthesize a series of novel anionic-framework porous materials. In order to achieve charge balance, a variety of metal ions will be immobilized into the pores of anionic-framework materials via ion-exchange method. The incorporated metal ions can form π-complexation with the carbon−carbon double bonds of alkene molecules to afford strong interactions between alkene molecules and the framework, thus enhancing the recognition and adsorption ability of these materials for alkene molecules. We will systematically investigate how the pore shapes, sizes and metal ions of these materials to affect the separation performance. On this basis, the selectivity and alkene adsorption capacity can be well modulated to achieve both high selectivity and high alkene adsorption amount in a single material. The adsorption sites of alkene molecules in the anionic-framework materials will be determined, and mechanistic analysis of the role of pore sizes and metal ions on improving alkene separation properties will also be elucidated.
烯烃(乙烯和丙烯)是化工生产中使用最多的化工原料,将它们和烷烃类副产品分离开是非常重要的分离过程。开发具有高选择性能的分离材料能有效解决传统的低温蒸馏分离技术存在的耗能高和成本高的缺陷,然而目前报道的分离材料的分离性能还不够理想,存在分离择性和烯烃吸附能力难以兼具的缺陷。本项目提出通过向有序多孔MOF材料中引入金属离子和精细调控孔道尺寸的策略,实现并优化乙烯/乙烷等混合气体的分离性能。设计合成了多种新型多孔MOF材料,通过向MOF材料的孔道内螯合Cu(I)金属阳离子,利用金属离子与乙烯分子间形成的π−络合作用,增强了材料对乙烯分子的作用力和识别能力,有效提高了乙烯/乙烷混合气体分离选择性,其选择性提高至80.8,高于目前报道的大部分分离材料。在此基础上,将该策略进一步推广至乙炔/二氧化碳分离,通过在阴离子框架MOF材料中引入Cu(I)−炔化学作用,将其选择性提高至目前最高的185。此外,开发并构筑了“类三明治型”双金属位点和乙炔密堆积等分离策略,大大提高了材料对乙炔的作用力和识别能力,为乙炔/二氧化碳分离材料的开发与研究提供了全新的视角和思路。开发了新型HOF材料并实现乙烯/乙烷反转吸附分离,通过精细设计和调控孔道结构,实现了高效的乙烯/乙烷反转吸附分离性能。这些研究成果为设计高性能分离材料提供了材料的新设计策略和原理,有利于提高材料对于烯烃和乙炔气体的分离选择性,进而克服了这些分离的trade-off效应,有望推动这项分离技术和高效分离材料的实际应用和发展。
期刊论文列表
专著列表
科研奖励列表
会议论文列表
专利列表
DOI:DOI: 10.1021/jacs.9b12428
发表时间:2020
期刊:Journal of the American Chemical Society
影响因子:15
作者:Xu Zhang;Libo Li;Jia-Xin Wang;Hui-Min Wen;Rajamani Krishna;Hui Wu;Wei Zhou;Zhong-Ning Chen;Bin Li;Guodong Qian;Banglin Chen
通讯作者:Banglin Chen
A novel anion-pillared metal-organic framework for highly efficient separation of acetylene from ethylene and carbon dioxide†
一种新型阴离子柱金属有机框架,用于高效分离乙炔与乙烯和二氧化碳
DOI:10.1039/d0ta11340a
发表时间:2021-03-12
期刊:JOURNAL OF MATERIALS CHEMISTRY A
影响因子:11.9
作者:Qian, Quan-Li;Gu, Xiao-Wen;Qian, Guodong
通讯作者:Qian, Guodong
Selective Ethane/Ethylene Separation in a Robust Microporous Hydrogen-Bonded Organic Framework
在坚固的微孔氢键有机框架中选择性分离乙烷/乙烯
DOI:10.1021/jacs.9b12428
发表时间:2020
期刊:Journal of the American Chemical Society
影响因子:15
作者:Zhang Xu;Li Libo;Wang Jia-Xin;Wen Hui-Min;Krishna Rajamani;Wu Hui;Zhou Wei;Chen Zhong-Ning;Li Bin;Qian Guodong;Chen Banglin
通讯作者:Chen Banglin
DOI:DOI: 10.1002/advs.201901918
发表时间:2020
期刊:Advanced Science
影响因子:15.1
作者:Ling Zhang;Libo Li;Enlai Hu;Ling Yang;Ling Yang;Lijia Yao;Ke Jiang;Yuanjing Cui;Yu Yang;Bin Li;Banglin Chen;Guodong Qian
通讯作者:Guodong Qian
Boosting Ethylene/Ethane Separation within Copper(I)-Chelated Metal–Organic Frameworks through Tailor-Made Aperture and Specific π-Complexation
通过定制孔径和特定α-络合促进铜(I)螯合金属有机框架内的乙烯/乙烷分离
DOI:10.1002/advs.201901918
发表时间:2020
期刊:Advanced Science
影响因子:15.1
作者:Ling Zhang;Libo Li;Enlai Hu;Ling Yang;Ling Yang;Lijia Yao;Ke Jiang;Yuanjing Cui;Yu Yang;Bin Li;Banglin Chen;Guodong Qian
通讯作者:Guodong Qian
抗稻麦病原真菌环二肽合成的四碳二羧酸调
控机制研究
- 批准号:Z24C140015
- 项目类别:省市级项目
- 资助金额:0.0万元
- 批准年份:2024
- 负责人:李斌
- 依托单位:
非宿主噬菌体在宿主噬菌体裂解水稻白叶枯病菌中的帮助角色及其自我牺牲机制研究
- 批准号:32372614
- 项目类别:面上项目
- 资助金额:50万元
- 批准年份:2023
- 负责人:李斌
- 依托单位:
多孔氢键有机框架材料的可控构筑及低碳烃分离机制研究
- 批准号:LR22E030003
- 项目类别:省市级项目
- 资助金额:0.0万元
- 批准年份:2021
- 负责人:李斌
- 依托单位:
基于新型多孔氢键-有机框架材料的乙烯/乙烷反转分离性能研究
- 批准号:--
- 项目类别:--
- 资助金额:59万元
- 批准年份:2020
- 负责人:李斌
- 依托单位:
噬菌体克服水稻细菌性褐条病菌CRISPR/Cas免疫的anti-CRISPR机制研究
- 批准号:--
- 项目类别:面上项目
- 资助金额:58万元
- 批准年份:2020
- 负责人:李斌
- 依托单位:
水稻白叶枯病菌前噬菌体高效诱导释放的机制研究
- 批准号:LZ19C140002
- 项目类别:省市级项目
- 资助金额:0.0万元
- 批准年份:2018
- 负责人:李斌
- 依托单位:
噬菌体新穿孔素-内溶素双组分系统的鉴定及其裂解水稻细菌性褐条病菌的机制研究
- 批准号:31872017
- 项目类别:面上项目
- 资助金额:59.0万元
- 批准年份:2018
- 负责人:李斌
- 依托单位:
水稻细菌性褐条病菌致病相关non-coding RNAs的鉴定、功能及调控机制研究
- 批准号:31571971
- 项目类别:面上项目
- 资助金额:60.0万元
- 批准年份:2015
- 负责人:李斌
- 依托单位:
水稻细菌性褐条病菌VI型分泌系统的组成、互作和功能研究
- 批准号:31371904
- 项目类别:面上项目
- 资助金额:78.0万元
- 批准年份:2013
- 负责人:李斌
- 依托单位:
林业有害生物一品红细菌性叶斑病菌的生物学特性与遗传变异规律研究
- 批准号:30600475
- 项目类别:青年科学基金项目
- 资助金额:8.0万元
- 批准年份:2006
- 负责人:李斌
- 依托单位:
国内基金
海外基金
