分子印记识别的表面增强拉曼阵列对农药残留的高通量检测

近来，因农产品中农药残留而引发的食物中毒事故频繁发生，因此建立快速、简便、准确的农残测定技术与方法十分必要。目前农残检测领域面临的主要挑战是农药种类较多，待测样品复杂，要求实现对多组分痕量农药残留的快速检测。针对上述实际需求和困难，本研究项目拟运用纳米合成技术和仿生分子印记等手段，制备表面增强拉曼散射（SERS）标记的高选择性、高亲和力分子印记人工抗体探针，将不同标记的探针组装成SERS芯片陈列，以实现复杂样品中多组分农药残留的快速选择性分离与富集，利用超敏感的SERS技术，发展高通量的农残检测传感器。同时，探索仿生人工抗体结合超痕量农药分子的SERS信号输出原理和方法；利用拉曼光谱的指纹效应，建立对不同农药残留定性定量分析新途径。本项目的成功将为研发基于分子印记的农残检测传感器提供理论基础和技术支撑，对于提升我国在农残检测方面的原始创新能力具有十分重要的意义，并具有广泛的社会和经济价值。

该项目的研究任务是利用纳米人工抗体材料构筑普适的农药分子识别与检测平台，实现痕量农药残留实时、原位的高通量检测。在三年的项目执行过程中，我们按照任务书的具体要求开展了分子印记纳米材料合成和表征，微纳传感芯片设计以及新的纳米结构功能化修饰等有关研究工作，最终获得兼有选择性识别能力和敏感信号输出的新型纳米探针，实现了0.1 nM两级多组分农残的快速检测。代表性研究成果包括：针对传统分子印记结合容量低和结合动力学慢的困难，我们发展出普适的分子印记方法，可以在PS微球表面合成高度均一的聚合物或氧化硅分子识别外壳，表现出对目标分子较高的特异性；磁性粒子表面的分子印记实现了复杂样品中痕量农药成分的高效富集与分离。在此基础上，发展了新的纳米结构设计和功能化手段，合成出具有敏感信号输出的分子印记纳米体系。例如，通过调控溶解氧对吡咯的预氧化过程合成出一维分子印记导电聚合物，可直接检测出非电化学活性的除草剂，检测限达到100 nM；利用超敏感的拉曼信号输出，发展出银包金型高效拉曼活性衬底，可直接检测果蔬表面的痕量农药残留，进而发展出包括芯-壳型纳米粒子、粒子团簇及人工抗体材料等拉曼活性衬底，将农药分子的拉曼强度提高13个数量级；基于高灵敏的化学发光信号，发展了基于锐钛矿型纳米二氧化钛以及类酶磁性粒子增强化学发光体系，利用化学发光高的灵敏性以及表面配体的选择性；通过农药分子在类酶磁性粒子表面的配位抑制自由基清除原理发展出化学发光传感器，实现了0.1 nM除草剂2,4-D和有机磷农药灭线磷选择性的快速检测，并据此构筑出农药检测的化学发光原理器件；此外，我们还针对低成本和便携式的需求，发明了一种简便试纸，只要轻轻擦拭就能检测出ng量级的目标分子，为食品安全及农产品贸易提供了理论和技术支持。上述研究工作取得了多项具有创新性和系统性的研究成果，部分研究工作在高影响力的国际期刊Anal. Chem. 、Nanoscale、Chem. Eur-J等上发表SCI论文14篇，影响因子全部大于3，其中影响因子大于5的有9篇，此外，协助张忠平研究员培养博士4名和硕士生5名。可见，该项目已经出色的完成了任务书中规定的全部研究任务，并且所取得的研究成果远大于任务书中规定的5-7篇SCI论文的工作量。.此外，以本项目成果为基础，该课题负责人又成功申请到一项国家自然科学基金面上项目（21275145）.

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