D4型光解水氧化物纳米阵列光阳极的制备及电荷转移机理研究
结题报告
批准号:
51462008
项目类别:
地区科学基金项目
资助金额:
47.0 万元
负责人:
林仕伟
依托单位:
学科分类:
E0207.无机非金属半导体与信息功能材料
结题年份:
2018
批准年份:
2014
项目状态:
已结题
项目参与者:
李娜、廖建军、刘楷、李艳芳、彭德华
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中文摘要
利用太阳光催化分解水制氢,可以将间歇性的太阳能资源转化为可储存、无污染的氢能,是人类梦寐以求的解决能源紧缺问题的一条重要途径。提高太阳光分解水效率的关键,在于获得高效稳定的可见光响应光催化材料和设计适于规模应用的光解水反应体系。D4型光电化学分解水体系利用串联式双半导体层吸收不同波段的太阳光,极大拓宽了半导体材料的选择范围,是提高能量转换效率的理想途径。本项目拟将氧化物优良的光催化性能与纳米阵列的有序结构有机结合,构筑具有串联式双光吸收层结构的氧化物纳米阵列光阳极,满足D4型光解水的要求。通过系统研究光阳极的微观结构和光电化学性能之间的关系,阐明D4型光解水反应的电荷转移机理,探索界面深能级存在的实验证据并分析其对光诱导电荷的有效分离和传输的作用机理。通过纳米阵列光阳极的精细设计,获得提高太阳光吸收和光生电子-空穴对利用率的有效途径,构建高效、稳定的太阳能光解水制氢体系。
英文摘要
Using solar energy to split water into hydrogen and oxygen is one of the most important ways to solve the problem of energy shortage, which can convert the intermittent solar energy to the storable and clean hydrogen energy. To address the challenges limiting the efficiency of solar-driven water splitting, one should not only design a water-splitting system suitable for large scale practical applications, but also develop stable and efficient photocatalytic materials, which possess controllable geometric structure and can absorb the visible light in the solar spectrum. A D4 photoelectrochemical (PEC) water-splitting scheme is a promising solution. In the D4 approach, a tandem dual-absorber of semiconductors requires four photons to produce one molecule of H2 and can harvest complementary portions of the solar spectrum to generate sufficient PEC potential for water splitting. The flexibility of material choices, along with the use of visible wavelengths for energy conversion, makes "D4 PEC water splitting scheme" one of the most promising directions for solar-to-fuel conversion. In the project, we are going to fabricate nanoarray photoanodes with a tandem dual-absorber of oxide semiconductors, and investigate the relationship between the microstructure and the photoelectrochemical properties by combining optical, electrical and photoelectrochemical analysis techniques. Such photoanodes can possess the advantages of the excellent photocatalytic properties of oxide semiconductors and highly-order structure of the nanoarrays. We will also study the interfacial charge transfer behavior and its dependence on the interfacial structures by varying the electrode surface nature and the dual-absorber interconnect. Furthermore, we try to explore whether or not there are deep levels on the interface and understand their effects on the visible-light absorption and charge transport. Our purpose is to find an effective method to improve the solar-to-hydrogen conversion efficiency of the nanoarray photoanodes, and finally achieve stable and efficient D4 PEC water splitting using solar energy.
利用太阳光催化分解水制氢,可以将间歇性的太阳能资源转化为可储存、无污染的氢能,是人类梦寐以求的解决能源紧缺问题的一条重要途径。提高太阳光分解水效率的关键,在于获得高效稳定的可见光响应光催化材料和设计适于规模应用的光解水反应体系。.本项目将氧化物优良的光催化性能与纳米阵列的有序结构有机结合,构筑了CdS/PbS/TiO2纳米管阵列、锐钛矿/金红石相结TiO2纳米管阵列、CdS/ZnO纳米棒阵列、BiVO4/WO3纳米棒阵列等具有串联式双光吸收层结构的纳米阵列复合光阳极,极大拓宽了光电极的可见光吸收活性。通过第一性原理理论分析与实验表征相结合,系统研究了光阳极的微观结构和光电化学性能之间的关系,研发了原子层沉积技术、低温热处理技术等表面/界面改性方法,深入探究了表/界面性质对光诱导电荷的有效分离和传输的作用机理。通过纳米阵列光阳极的精细设计,获得提高太阳光吸收和光生电子-空穴对利用率的有效途径,构建出高效、稳定的太阳能光解水制氢体系。其中,经Al2O3表面修饰的CdS/PbS/TiO2纳米管阵列在模拟太阳光激发下,最大光电流密度可以达到5.19 mA/cm2,是单纯TiO2纳米管阵列的52倍,比未经Al2O3修饰的量子点敏化纳米管阵列提高了60%;入射单色光光电转换效率(IPCE)在350 nm处达到最大,为83%,并且在小于450 nm时都大于30%。经两步低温热处理法得到的CdS/ZnO纳米棒阵列光电极展示出极佳的光电流密度,在0.4 VSCE处可达9.16 mA/cm2,是未经热处理光电极的1.75倍;其最大光转换效率增长至4.03 %,比未经热处理的提高了44 %;在350 nm处的IPCE值可以达到约95 %。.截止到2019年1月,在Advanced Materials、Chemical Engineering Journal等国内外重要学术刊物上共发表了22篇学术论文,其中SCI收录论文19篇。已经培养毕业1名博士研究生,8名硕士研究生。科研成果获得海南省科技进步奖一等奖1项和三等奖1项。在国内外学术会议上发表邀请报告9次。
期刊论文列表
专著列表
科研奖励列表
会议论文列表
专利列表
DOI:10.1155/2015/201650
发表时间:2015
期刊:Journal of Nanomaterials
影响因子:--
作者:Liu Kai;Lin Shiwei;Liao Jianjun;Pan Nengqian;Zeng Min
通讯作者:Zeng Min
Interface optimization of ZnO nanorod/CdS quantum dots heterostructure by a facile two-step low-temperature thermal treatment for improved photoelectrochemical water splitting
通过简单的两步低温热处理优化 ZnO 纳米棒/CdS 量子点异质结构的界面,以改善光电化学水分解
DOI:10.1016/j.cej.2017.05.021
发表时间:2017-10
期刊:Chemical Engineering Journal
影响因子:15.1
作者:Nie Qun;Yang Liang;Cao Chang;Zeng Yamei;Wang Guizhen;Wang Caizhuang;Lin Shiwei
通讯作者:Lin Shiwei
Tailoring Bandgap of Perovskite BaTiO₃ by Transition Metals Co-Doping for Visible-Light Photoelectrical Applications: A First-Principles Study.
通过过渡金属共掺杂调整钙钛矿 BaTiO3 的带隙用于可见光光电应用:第一性原理研究
DOI:10.3390/nano8070455
发表时间:2018-06-21
期刊:Nanomaterials (Basel, Switzerland)
影响因子:--
作者:Yang F;Yang L;Ai C;Xie P;Lin S;Wang CZ;Lu X
通讯作者:Lu X
Tuning Cd adsorption behaviours on graphene by introducing defects: a first-principles study
通过引入缺陷来调节石墨烯上的镉吸附行为:第一性原理研究
DOI:10.1080/10667857.2017.1304608
发表时间:2017-03
期刊:Materials Technology
影响因子:3.1
作者:Liao J.;Yang L.;Wang C. Z.;Lin S.
通讯作者:Lin S.
Facile morphology control of WO3 nanostructure arrays with enhanced photoelectrochemical performance
具有增强光电化学性能的 WO3 纳米结构阵列的简便形貌控制
DOI:10.1016/j.apsusc.2017.01.209
发表时间:2017-05
期刊:Applied Surface Science
影响因子:6.7
作者:Zhou Junchen;Lin Shiwei;Chen Yongjun;Gaskov A. M.
通讯作者:Gaskov A. M.
直接Z型纳米阵列光解水电极构筑、界面调控与电荷转移机制研究
  • 批准号:
    52162025
  • 项目类别:
    地区科学基金项目
  • 资助金额:
    35万元
  • 批准年份:
    2021
  • 负责人:
    林仕伟
  • 依托单位:
薄膜晶体管光电催化COD传感器的栅极结构调控及其敏感机理研究
  • 批准号:
    61764003
  • 项目类别:
    地区科学基金项目
  • 资助金额:
    40.0万元
  • 批准年份:
    2017
  • 负责人:
    林仕伟
  • 依托单位:
量子点敏化纳米管阵列光解水阳极材料制备及界面电子转移机制研究
  • 批准号:
    51202050
  • 项目类别:
    青年科学基金项目
  • 资助金额:
    25.0万元
  • 批准年份:
    2012
  • 负责人:
    林仕伟
  • 依托单位:
国内基金
海外基金