铈基/有序介孔TiO2-MO2 (M = Si, Zr) 双功能催化剂的构建及在含氯 VOCs 低温催化氧化反应中的应用

结题报告
项目介绍
AI项目解读

基本信息

  • 批准号：
    21707145
  • 项目类别：
    青年科学基金项目
  • 资助金额：
    25.0万
  • 负责人：
    赵海军
  • 依托单位：
    中国科学院兰州化学物理研究所
  • 学科分类：
    B0603.大气污染与控制化学
  • 结题年份：
    2020
  • 批准年份：
    2017
  • 项目状态：
    已结题
  • 起止时间：
    2018-01-01 至2020-12-31

项目摘要

The negative effect of Cl-VOCs on environment and human health is increasingly serious. The removal of Cl-VOCs has been one of the most significant problems in air pollution control. Catalytic oxidation technology is considered to be the most feasible process to remove Cl-VOCs from environment. However, the key point of this method is the development of eco-friendly catalyst with high activity and stability at low temperature. In the present project, firstly, ordered mesoporous TiO2 modified by Si or Zr is prepared by evaporation induced self-assembly. Superficial acid sites, thermal stability, and anti-chlorine capability of ordered mesoporous TiO2 increase with the addition of Si or Zr elements. Then the Ce-based active component is supported on modified TiO2 to obtain highly dispersed Ce-based catalyst via the confinement effects of support, which leads to rich redox sites on the surface of Ce-based catalyst. Therefore, bi-functional catalyst of Ce-based/ordered mesoporous TiO2-MO2 (M = Si, Zr) is constructed with synergism between active component and ordered mesoporous support. Finally, the structures and properties of Ce-based catalyst and probe reaction are thoroughly studied to explore the structure-activity relationship as well as chlorobenzene reaction mechanism over Ce-based catalyst. Based on the theoretical direction of structure-activity relationship and reaction mechanism, further optimization of Ce-based catalyst is indispensable to remove chlorobenzene by low-temperature catalytic oxidation on Ce-based with high activity and stability.
Cl-VOCs对环境和人类健康的危害越来越严重，Cl-VOCs的消除已成为大气污染治理最重要的问题之一。催化氧化法是消除Cl-VOCs最可行的方法，其关键在于开发无毒、低温高活性和高稳定性的催化剂。本项目拟采用挥发诱导自组装法将Si或Zr引入TiO2，制备改性的有序介孔TiO2，从而提高TiO2表面的酸性位、热稳定性和抗氯中毒能力。然后在改性的有序介孔TiO2载体上负载Ce-基活性组分，利用有序介孔的限域效应获得高分散Ce-基催化剂，以提高催化剂表面的氧化还原位，从而构建一种活性组分与有序介孔载体相互协同的Ce-基/有序介孔TiO2-MO2 (M = Si, Zr)双功能催化剂。通过对Ce-基催化剂结构性质和探针反应的研究，揭示催化剂的构效关系，推断及验证氯苯在Ce-基催化剂表面的反应机理，从而为Ce-基催化剂的优化提供理论指导，最终实现Ce-基催化剂上氯苯的低温高活性高稳定性催化氧化。

结项摘要

Cl-VOCs由于其高毒性、反应惰性和容易使催化剂中毒的特点，为生态环境和人体健康造成了非常严重的影响。因此，Cl-VOCs的净化和消除对环境治理和人们的身体健康具有非常重要的意义。催化氧化法被认为是当前Cl-VOCs消除最可行最易工业化的方法，其关键在于开发无毒、低温高活性和高稳定性的催化剂。本项目研究中采用了挥发诱导自组装的方法制备了有序介孔TiO2，并将Si和Zr分别引入有序介孔TiO2骨架结构中，制备了有序介孔TiO2-SiO2和TiO2-ZrO2载体，然后在其表面负载了Ce基活性组分，如CeMnOx，CeNbOx，CeSnOx等，利用载体的介孔孔道对Ce基活性组分进行了限域分散，构建了一种活性组分在载体表面均匀分散，且与有序介孔载体具有相互作用的Ce基/有序介孔TiO2-MO2(M = Si, Zr)催化剂。结果表明Ce基/TiO2-SiO2或Ce基/TiO2-ZrO2具有高的比表面积和强的氧化还原性，在邻二氯苯（o-DCB）的低温催化氧化消除反应中表现出了高的反应活性和稳定性，Ce12.5Nb2.5/Ti8Si2催化剂上o-DCB消除的T90仅为339℃。Ce基/有序介孔TiO2-MO2(M = Si, Zr)催化剂在o-DCB催化氧化消除中的高反应性能，一方面是因为铈基金属氧化物具有丰富的表面氧空位和高的氧存储能力，另一方面是因为载体TiO2具有较好的电子转移能力，Si和Zr的掺杂提高了催化剂的酸性位、热稳定性和抗氯中毒能力，而研究发现催化剂的酸性和氧化还原性以及二者之间的相互协同作用对o-DCB的催化氧化消除具有非常重要的影响。另外，通过表面晶格氧和表面活性氧的表征，结合In-situ FTIR，我们探究了Ce基/TiO2-ZrO2催化剂表面o-DCB的催化氧化消除反应机理，发现o-DCB的消除遵循MvK反应机理。依托本青年基金，项目团队在国外SCI期刊上发表论文17篇，协助培养研究生5名（其中2名在读），圆满完成了全部研究内容和预期目标。

项目成果

期刊论文数量（17）
专著数量（0）
科研奖励数量（0）
会议论文数量（0）
专利数量（0）
Tailored design of high-stability CoMn1.5Ox@TiO2 double-wall nanocages derived from Prussian blue analogue for catalytic combustion of o-dichlorobenzene
源自普鲁士蓝类似物的高稳定性CoMn1.5Ox@TiO2双壁纳米笼的定制设计，用于邻二氯苯的催化燃烧
  • DOI：
    10.1016/j.apcatb.2020.119133
  • 发表时间：
    2020
  • 期刊：
    Applied Catalysis B: Environmental
  • 影响因子：
    --
  • 作者：
    Zhao Haijun;Han Weiliang;Tang Zhicheng
  • 通讯作者：
    Tang Zhicheng
The synergistic catalytic effect between graphene oxide and three-dimensional ordered mesoporous Co3O4 nanoparticles for low-temperature CO oxidation
氧化石墨烯与三维有序介孔Co3O4纳米颗粒对CO低温氧化的协同催化作用
  • DOI：
    10.1016/j.micromeso.2018.06.042
  • 发表时间：
    2019-01
  • 期刊：
    Microporous and Mesoporous Materials
  • 影响因子：
    5.2
  • 作者：
    Zhao Yinshuang;Dong Fang;Han Weiliang;Zhao Haijun;Tang Zhicheng
  • 通讯作者：
    Tang Zhicheng
Highly efficient catalytic combustion of o-dichlorobenzene over lattice-distorted Ru/OMS-2: The rapidly replenishing effect of surface adsorbed oxygen on lattice oxygen
邻二氯苯在晶格畸变Ru/OMS-2上的高效催化燃烧：表面吸附氧对晶格氧的快速补充作用
  • DOI：
    10.1016/j.mcat.2019.03.029
  • 发表时间：
    2019-06
  • 期刊：
    Molecular Catalysis
  • 影响因子：
    4.6
  • 作者：
    Yang Sai;Zhao Haijun;Dong Fang;Tang Zhicheng;Zha Fei
  • 通讯作者：
    Zha Fei
Morphology effects on surface chemical properties and lattice defects of Cu/CeO2 catalysts applied for low-temperature CO oxidation
形貌对低温CO氧化Cu/CeO2催化剂表面化学性质和晶格缺陷的影响
  • DOI：
    10.1038/s41598-019-48606-2
  • 发表时间：
    2019-08-19
  • 期刊：
    SCIENTIFIC REPORTS
  • 影响因子：
    4.6
  • 作者：
    Dong, Fang;Meng, Yu;Tang, Zhicheng
  • 通讯作者：
    Tang, Zhicheng
Exploring the Influence of Pd Species Valence State and Chemisorbed Oxygen Concentration on the Catalytic Oxidation Performance of Toluene
探讨Pd物种价态和化学吸附氧浓度对甲苯催化氧化性能的影响
  • DOI：
    10.1007/s10563-019-09273-5
  • 发表时间：
    2019-06-01
  • 期刊：
    CATALYSIS SURVEYS FROM ASIA
  • 影响因子：
    3
  • 作者：
    Han, Weiliang;Dong, Fang;Tang, Zhicheng
  • 通讯作者：
    Tang, Zhicheng

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其他文献

基于连续-非连续方法的裂隙破坏与相互作用研究
  • DOI：
    10.13544/j.cnki.jeg.2019161
  • 发表时间：
    2019
  • 期刊：
    工程地质学报
  • 影响因子：
    --
  • 作者：
    赵海军;Dwayne Tannant;郭捷;冯雪磊;马凤山
  • 通讯作者：
    马凤山
基于交换操作和再分配的区域-服务器动态分配算法
  • DOI：
    --
  • 发表时间：
    2013
  • 期刊：
    云南大学学报(自然科学版)
  • 影响因子：
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  • 作者：
    崔梦天;赵海军
  • 通讯作者：
    赵海军
基于KEGG通路富集分析的薏苡仁不同成分对 Cytokine-cytokine receptor interaction靶基因作用
  • DOI：
    --
  • 发表时间：
    2019
  • 期刊：
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  • 影响因子：
    --
  • 作者：
    韩晓春;赵海军;王媛;张亚楠;王彦芳;罗光芝;于婉晨;李洪雷;王世军
  • 通讯作者：
    王世军
金属矿充填开采岩体移动对竖井围岩的变形破坏
  • DOI：
    --
  • 发表时间：
    2012
  • 期刊：
    岩土工程学报
  • 影响因子：
    --
  • 作者：
    赵海军;马凤山;徐嘉谟;张亚民;郭捷;ZHAO Hai-jun1,2,MA Feng-shan1,2,XU Jia-mo1,2,ZHANG Ya-min1,2,;2.Institute of Geology;Geophysics,Chinese Academy of Scie
  • 通讯作者：
    Geophysics,Chinese Academy of Scie
山东一次台风龙卷过程灾调及环境和天气雷达特征分析
  • DOI：
    10.16032/j.issn.1004-4965.2022.031
  • 发表时间：
    2022
  • 期刊：
    热带气象学报
  • 影响因子：
    --
  • 作者：
    赵海军
  • 通讯作者：
    赵海军

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课题项目：调控A型流感病毒诱导IFN-β表达的机制研究

AI项目摘要：

本研究聚焦于TRIM2蛋白在A型流感病毒诱导的IFN-β表达中的调控机制。A型流感病毒是全球性健康问题，其感染可导致严重的呼吸道疾病。IFN-β作为关键的抗病毒因子，其表达水平对抗病毒防御至关重要。然而，TRIM2如何调控IFN-β的表达尚未明确。本研究假设TRIM2通过与病毒RNA或宿主因子相互作用，影响IFN-β的产生。我们将采用分子生物学、细胞生物学和免疫学方法，探索TRIM2与A型流感病毒诱导IFN-β表达的关系。预期结果将揭示TRIM2在抗病毒免疫反应中的作用，为开发新的抗病毒策略提供理论基础。该研究对理解宿主抗病毒机制具有重要科学意义，并可能对临床治疗流感病毒感染提供新的视角。

AI项目思路：

科学问题：TRIM2如何调控A型流感病毒诱导的IFN-β表达？
前期研究：已有研究表明TRIM2参与抗病毒反应，但其具体机制尚不明确。
研究创新点：本研究将深入探讨TRIM2在IFN-β表达中的直接作用机制。
技术路线：包括病毒学、分子生物学、细胞培养和免疫检测技术。
关键技术：TRIM2与病毒RNA的相互作用分析，IFN-β启动子活性检测。
实验模型：使用A型流感病毒感染的细胞模型进行研究。

AI技术路线图

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          A[研究起始] --> B[文献回顾与假设提出]
          B --> C[实验设计与方法学准备]
          C --> D[A型流感病毒感染模型建立]
          D --> E[TRIM2与病毒RNA相互作用分析]
          E --> F[TRIM2对IFN-β启动子活性的影响]
          F --> G[IFN-β表达水平测定]
          G --> H[TRIM2功能丧失与获得研究]
          H --> I[数据收集与分析]
          I --> J[结果解释与科学验证]
          J --> K[研究结论与未来方向]
          K --> L[研究结束]
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