放射性核素在几种矿物组分上的吸附和微观结构的研究

批准号:
21101083
项目类别:
青年科学基金项目
资助金额:
25.0 万元
负责人:
张红霞
依托单位:
学科分类:
B0608.放射化学与辐射化学
结题年份:
2014
批准年份:
2011
项目状态:
已结题
项目参与者:
钱丽娟、牛智伟、范桥辉、吴连生、王婧、张昱莹、潘多强、刘昇平
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中文摘要
在核废料处置中,长寿命放射性核素在环境介质中的吸附和化学形态,对于评估和分析其对环境和人类健康潜在危害具有重要的意义。本项目主要利用静态法、动态法研究放射性核素(U(VI)和Th(Ⅳ))在几种矿物组分(蒙脱石、伊利石和高岭土)上的吸附/解吸。通过研究不同pH、不同离子强度、不同配体存在下和不同温度条件下的吸附,得到U(VI)和Th(Ⅳ)在粘土矿物上的吸附/解吸曲线及吸附等温线。用表面络合模型及一维对流-弥散方程对上述曲线构模 (modeling),并通过光谱法(EXAFS)及XPS和EDS等先进手段对放射性核素U(VI)和Th(Ⅳ)在粘土矿物上的吸附机理和吸附形态及微观结构进行分析;通过对不同温度下吸附模型的处理,可得到它们的吸附的热力学参数。这些都为深入了解放射性核素在地质介质的迁移提供参考,同时为我国高放废物处置提供理论基础。
英文摘要
本项目主要利用静态法和动态法研究放射性核素U(VI)和Th(IV)在蒙脱石、伊利石和高岭土上的吸附/解吸。通过研究时间、pH值、离子强度、温度和配体存在下对U(VI)和Th(IV)在粘土矿物上的吸附的影响。结果显示U(VI)和Th(IV)在三种粘土矿物的吸附很快就达到平衡。离子强度对U(VI)和Th(IV)在蒙脱石、伊利石上的吸附影响较大。温度对U(VI)和Th(IV)在蒙脱石上吸附的影响不及伊利石和高岭土大。磷酸盐促进粘土矿物对U(VI)和Th(IV)的吸附。腐殖酸促进高岭土和蒙脱石对U(VI)和Th(IV)的吸附,但实验中所用腐殖酸对U(VI)和Th(IV)在伊利石上的吸附却没影响。通过动力学模型、吸附等温模型、表面络合模型,发现吸附过程都满足假二级动力学模型,求得吸附动力学参数及活化能,得出U(VI)、Th(IV)在三种粘土矿物上的吸附是化学过程; Th(IV)在不同粘土上的吸附,符合Langmuir的吸附模型,U(VI)在不同粘土上的吸附,符合Freundlich吸附模型,求得吸附容量。通过热力学研究,求得吸附反应的自由能、焓变和熵变。U(VI)、Th(IV)在三种粘土矿物上的吸附是吸热过程,并且吸附是自发的。.通过FTIR、XRD、XPS和EDS等手段对放射性核素 U(VI)和Th(IV)在粘土矿物上的吸附机理和吸附形态进行分析,发现吸附前后粘土矿物结构几乎没发生变化。低pH值下,在粘土矿物表面上以Th4+,UO22+的形式存在,离子交换和外层络合为主要反应机理;高pH值下,内层络合为主要机理,还有部分Th(IV)、U(VI)在粘土矿物表面形成水解物或沉淀。磷酸根存在下,粘土矿物表面形成≡SO-PO43-UO22+(≡SO-PO43-Th4+)而促进吸附。XPS谱图显示U(VI)、Th(IV)有三种不同组态:Th4+,Th的水解产物及Th-磷酸络合物和UO22+,UO22+的水解产物及UO22+-磷酸络合物。.通过动态法研究离子强度、流速、温度、配体下的吸附与解吸现象:U(VI) 、Th(IV)在粘土矿物吸附过程较缓慢,解吸较快,在高岭土上拖尾现象不明显,在蒙脱石上拖尾严重,吸附是不可逆的。对吸附过程和解吸过也进行了吸附模型处理,得到动态吸附参数。这些参数为深入了解放射性核素在地质介质的迁移提供参考,同时为我国高放废物处置提供理论基础。
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Equilibrium, kinetic and thermodynamic studies of adsorptionbr /of Th(IV) from aqueous solution onto kaolin
高岭土吸附水溶液中Th(IV)的平衡、动力学和热力学研究
DOI:--
发表时间:2015
期刊:J Radioanal Nucl Chem
影响因子:--
作者:Hongxia Zhang;Niu Zhiwei;Liu Zhi;Wen Zhaodong;Li Weiping;Wang Xiaoyun;Wu Wangsuo
通讯作者:Wu Wangsuo
DOI:--
发表时间:2013
期刊:核科学技术与应用
影响因子:--
作者:牛智伟;范桥辉;吴王锁
通讯作者:吴王锁
DOI:--
发表时间:2013
期刊:Applied Clay Science
影响因子:--
作者:Liansheng Wu, Yuanlv Ye, Fuqiang Liu, Cunmin Tan,;
通讯作者:
Adsorption of UO22+ on poly(N,N-diethylacrylamide-co-acrylic acid): effects of pH, ionic strength, initial uranyl concentration, and temperature
UO22 在聚(N,N-二乙基丙烯酰胺-丙烯酸共聚物)上的吸附:pH、离子强度、初始铀酰浓度和温度的影响
DOI:10.1007/s10967-013-2434-x
发表时间:2013-02
期刊:Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry
影响因子:1.6
作者:Liu Tonghuan;Duan Xiaojiang;Duan Guojian;Wu Wangsuo;Yang Ying;Zhang Hongxia
通讯作者:Zhang Hongxia
DOI:--
发表时间:2013
期刊:核科学技术与应用
影响因子:--
作者:牛智伟,范桥辉,吴王锁;
通讯作者:
电纺丝法制备偕胺肟化聚离子液体复合纳米纤维及其对铀的吸附性能和其抗微生物性能的研究
- 批准号:21976074
- 项目类别:面上项目
- 资助金额:66.0万元
- 批准年份:2019
- 负责人:张红霞
- 依托单位:
国内基金
海外基金
