阴离子自组装三螺旋分子笼的构建及其多功能客体识别性质的研究

A series of self-assembled cages based on anion-coordination will be explored, which present negative cavities with a radius between 3.6-6.8 Å. This project is to get knowledge of the structural characteristics and rules of anion coordination based self-assembly of triple helicate cages, and to make outcomes more predictable and controllable. Based on the guest recognition properties, selected cages will be developed as high selective and sensitive fluorescence sensors or artificial antibodies for cationic biomolecules, such as cholines and tri-methylated proteins.On the other hand, selected cages will be explored as potential artificial enzymes based on its recognition of cationic transition-mental catalysis and carbocation transition states.

基于阴离子配位构建一系列具有渐变尺寸空腔的(半径3.6-6.8 Å)、负电性的超分子自组装分子笼。通过本项目研究，掌握（磷酸根）阴离子配位构筑三螺旋分子笼的结构特征、构筑规律，能够通过配体的合理设计增进阴离子配位自组装的可控性、可预期性。基于阴离子分子笼的客体识别性质，开发其在生物分子传感的功能化应用：遴选出能够有效识别生物活性阳离子客体（胆碱类分子和三甲基化蛋白质）的分子笼，将其开发成高选择性、高敏感度的荧光传感器、人工抗体；此外开发阴离子分子笼在超分子催化领域的功能化应用：遴选出能够有效识别催化活性阳离子客体（过渡金属催化剂）或碳正离子过渡态的分子笼，初步探索其作为人工仿生酶的应用潜力。

设计与合成具有仿蛋白质空腔结构的分子笼对于理解蛋白质工作原理、模仿及干预其生物功能具有重要意义。阴离子自组装三螺旋分子笼以自组装和负电性的特性成为有机分子笼和金属配位分子笼不可替代的新型无金属分子笼，具有独特的主客体化学性质以及潜在功能应用价值。本项目基于“阴离子配位导向的精准自组装”的合成策略，围绕“阴离子自组装三螺旋分子笼”的设计、合成与主客体化学性质等中心问题开展相关研究。构建了具有不同主客体化学性质的阴离子自组装三螺旋分子笼，并开发了其在刺激响应、手性分子检测等领域的功能应用。代表性成果包括：基于非手性三螺旋阴离子分子笼的主客体手性传导，发展了一种新型的快速检测手性的方法；基于非空腔型三螺旋分子笼的动态组装及主客体化学性质，实现了阴离子笼的仿生功能输出；基于“多位点协同”的策略设计多脲类受体，为水相中阴离子-多脲的自组装提供理论依据。本项目相关研究结果以论文形式发表，在国际权威性学术期刊上发表SCI论文5篇，并获授权国家发明专利1项。

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