磺酸官能化有机硅杂化纳米催化剂的形貌调控及其性能研究

批准号:
21573038
项目类别:
面上项目
资助金额:
66.0 万元
负责人:
郭伊荇
依托单位:
学科分类:
B0202.催化化学
结题年份:
2019
批准年份:
2015
项目状态:
已结题
项目参与者:
杨雨昕、宋代玉、安赛、郭琬、秦琴
国基评审专家1V1指导 中标率高出同行96.8%
结合最新热点,提供专业选题建议
深度指导申报书撰写,确保创新可行
指导项目中标800+,快速提高中标率
微信扫码咨询
中文摘要
设计环境友好和可持续的生物质转化过程是缓解能源危机的有效途径之一,其中,制备高效稳定的固体酸催化剂并探究其催化的生物质转化过程的机理是其关键科学问题。本项目拟采用一步共缩合路径,通过调控制备条件,分别制备磺酸官能化有机硅中空纳米球、纳米管和有序纳米孔杂化材料,探究其形貌形成机理;利用此类材料优异的形貌特征和孔隙率特性以及可调控的Brønsted酸性和表面亲疏水性,进一步提高磺酸功能化硅基材料的酸催化活性,并实现在原子经济下完成以生物平台分子(甘油、乙酰丙酸和呋喃醇类化合物)为原料合成化石柴油添加剂的酯化、醇解和醚化等反应;通过对以上催化过程的研究,揭示杂化纳米催化剂的形貌对其活性的影响规律,阐明影响催化剂选择性的因素,揭示反应机理,评价杂化催化剂的稳定性。本研究将催化化学、绿色化学和纳米科学相互融合,可望为设计高活性、高选择性和高稳定性的应用于生物质转化过程的固体酸催化剂提供新思路和依据。
英文摘要
It is one of the effective ways to ease the energy crisis by designing environmental friendly and sustainable biomass conversion processes, and preparation of effective and stable solid acid catalysts as well as studies on the mechanism of the solid acid-catalyzed biomass conversion processes are the key scientific problems. In this program, one step cocondensation strategy will be designed to construct sulfonic acid functionalized organosilica hybrid materials with hollow nanospherical, nanotubular and ordered nanoporous morphologies by fine tuning preparation conditions; meanwhile, the formation mechanism of as-prepared materials with various morphologies will be studied. It is expected that the catalytic activity of sulfonic acid functionalized silica materials can be further improved by combination of unique morphology and porosity properties, tunable Brønste acid properties and surface hydrophilcity/hydrophobicity of as-prepared nanohybrid catalysts; additionally, synthesis of fuel additives from biomass-derived platform molecules (e.g. glycerol, levulinic acid and furanyl alcohols) by esterification, ethanolysis and etherification can be performed from the point of atom economy. By studying the above catalytic processes, influence of morphologies of the nanohybrid catalysts on their heterogeneous acid catalytic activity will be found, factors affected the selectivity of the nanohybrid catalysts will be elucidated, the mechanism will be revealed, and the reusability of the catalysts can be evaluated. The program will combine catalysis with green chemistry and nanoscience, and it is expected to provide new idea and foundation to design hybrid solid acid catalysts for biomass conversion processes with high activity, selectivity and stability.
固体酸催化剂在可持续转化生物质(生物质衍生平台化合物)合成含氧油品过程中起关键作用,设计制备高效稳定的固体酸催化剂并探究其催化转化生物质过程的机理始终是具有挑战性的热门研究课题。围绕此科学问题,本项目设计了多条新颖的制备路径,分别以有机磺酸、杂多酸和酸性离子液体为酸性组分,制备了三类新型杂化固体酸纳米催化剂,包括磺酸官能化有机硅中空纳米球、纳米管和核壳纳米球,杂多酸和ZrO2(Nb2O5)双功能化有机硅纳米管和有序纳米孔以及酸性离子液体官能化碳或硅纳米棒、中空纳米球、枝状纤维纳米球和等级孔,设计制备的重点集中在催化剂的形貌、孔隙率和表面亲疏水性的调控,同时保证酸性组分与载体通过共价键相结合。通过分析各种表征结果,揭示了不同形貌杂化固体酸纳米催化剂的形成机理。通过以生物质衍生平台化合物如乙酰丙酸、糠醇、果糖、葡萄糖和甘油等为原料合成含氧油品如乙酰丙酸酯、5-乙氧基甲基糠醛、月桂酸甘油单酯、月桂酸甘油二酯、乙酸甘油三酯等为模型反应,系统评价了以上制备的杂化固体酸的催化活性和稳定性,揭示了纳米催化剂的形貌、孔隙率特性和表面亲疏水性与其活性之间的关系,阐明了影响催化剂选择性的因素,探讨了反应机理。研究发现,以上制备的催化剂呈现出较常用传统固体酸更高的活性,主要源于其超强的Brønsted酸性和独特的纳米结构的协同效应,通过加快反应速度、增加酸性位点数目、降低反应物及产物的扩散阻力并缩短传质距离而显著提高了反应物分子与酸性位点的接触机会;此外,杂化固体酸催化剂的表面亲疏水性通过改变反应物、产物和副产物的吸附性能而在一定程度上也影响其活性和稳定性。以上催化剂均表现出良好的循环使用性能,归因于酸性组分与载体之间的化学作用。本研究开发的固体酸催化剂环境友好,具有潜在的应用前景。本工作为设计制备高效稳定的应用于生物质转化的固体酸催化剂提供了重要的参考。
期刊论文列表
专著列表
科研奖励列表
会议论文列表
专利列表
Morphology evolution and excellent visible-light photocatalytic activity of BiOBr hollow microspheres
BiOBr空心微球的形貌演化和优异的可见光光催化活性
DOI:10.1002/jctb.5117
发表时间:2017
期刊:Journal of Chemical Technology and Biotechnology
影响因子:3.4
作者:Yang Yuxin;Geng Lei;Guo Yihang;Guo Yingna
通讯作者:Guo Yingna
Fabrication of a Perylene Tetracarboxylic Diimide–Graphitic Carbon Nitride Heterojunction Photocatalyst for Efficient Degradation of Aqueous Organic Pollutants
苝四甲酰二亚胺-石墨氮化碳异质结光催化剂的制备用于高效降解水体有机污染物
DOI:10.1021/acsami.8b15122
发表时间:2019
期刊:ACS Applied Materials & Interfaces
影响因子:9.5
作者:Wang Xinyue;Meng Jiaqi;Yang Xia;Hu An;Yang Yuxin;Guo Yihang
通讯作者:Guo Yihang
Efficient conversion of levulinic acid or furfuryl alcohol into alkyl levulinates catalyzed by heteropoly acid and ZrO2 bifunctionalized organosilica nanotubes
杂多酸和ZrO2双功能化有机硅纳米管催化乙酰丙酸或糠醇高效转化为乙酰丙酸烷基酯
DOI:10.1016/j.jcat.2015.10.018
发表时间:2016-01-01
期刊:JOURNAL OF CATALYSIS
影响因子:7.3
作者:Song, Daiyu;An, Sai;Guo, Yihang
通讯作者:Guo, Yihang
Enhanced gas-phase photocatalytic removal of aromatics over direct Z-scheme-dictated H3PW12O40/g-C3N4 film-coatedoptical fibers
通过直接 Z 方案指示的 H3PW12O40/g-C3N4 薄膜涂层光纤增强气相光催化去除芳烃
DOI:10.1016/j.apcatb.2019.03.063
发表时间:2019-08-15
期刊:APPLIED CATALYSIS B-ENVIRONMENTAL
影响因子:22.1
作者:Meng, Jiaqi;Wang, Xinyue;Yang, Yuxin
通讯作者:Yang, Yuxin
DOI:10.1016/j.apsusc.2016.08.134
发表时间:2016-12
期刊:Applied Surface Science
影响因子:6.7
作者:Qin Qin-Qin;Yingna Guo;Dandan Zhou;Yuxin Yang;Yihang Guo
通讯作者:Qin Qin-Qin;Yingna Guo;Dandan Zhou;Yuxin Yang;Yihang Guo
氮掺杂碳负载型Brønsted酸性离子液体的形貌调控与催化性能研究
- 批准号:--
- 项目类别:面上项目
- 资助金额:63万元
- 批准年份:2020
- 负责人:郭伊荇
- 依托单位:
新型光纤光催化反应体系的设计及其降解水中典型环境激素的研究
- 批准号:51278092
- 项目类别:面上项目
- 资助金额:85.0万元
- 批准年份:2012
- 负责人:郭伊荇
- 依托单位:
孔形貌和结构有序性控制合成基于多酸的杂化催化剂及其催化性能研究
- 批准号:21173036
- 项目类别:面上项目
- 资助金额:61.0万元
- 批准年份:2011
- 负责人:郭伊荇
- 依托单位:
固体多酸非均相光催化反应机理研究
- 批准号:20873018
- 项目类别:面上项目
- 资助金额:31.0万元
- 批准年份:2008
- 负责人:郭伊荇
- 依托单位:
国内基金
海外基金
