课题基金 / 基金详情

木质素糖基化改性过程动力学解析及过程强化

批准号:
21908196
项目类别:
青年科学基金项目
资助金额:
25.0 万元
负责人:
陈翰驰
依托单位:
学科分类:
反应工程
结题年份:
2022
批准年份:
2019
项目状态:
已结题
项目参与者:

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项目成果

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中文摘要
酚羟基赋予了木质素降低溶液表面张力、抗氧化、抗菌和吸附重金属等多种功能,但木质素结构高度聚合、亲水性差,导致其酚羟基活性偏弱,限制了木质素的高值化应用。采用木质素过氧化物酶,在催化硫酸盐木质素与阿魏酸氧化聚合过程中引入大量亲水性糖基,可以实现木质素的糖基化亲水改性和酚羟基的活化。为掌握改性过程动力学规律,项目提出研究木质素过氧化物酶催化机理,建立改性过程动力学模型;根据动力学参数,确定糖基化改性过程中的速率限制因素,并研究过程强化手段。研究从反应机理出发,通过动力学解析,致力于揭示酶促反应在多因素影响下的反应规律,为复杂体系中酶促反应的动力学研究提供理论支持;同时,研究提出了新型的木质素酶法改性工艺,通过揭示糖基化对木质素中酚羟基活性的影响规律,可为木质素功能性强化研究提供理论依据和研究基础。
英文摘要
Phenolic hydroxyl groups provides the capability of lignin being used as surfactant, antioxidant, antibacterial agent, and heavy metal adsorbent. However, due to the highly polymerized structure of lignin with hydrophobic functional groups in dominant, lignin exhibits poor hydrophilicity with limited the activity of its phenolic hydroxyl groups, which constrains its effectiveness as functional materials. To improve the activity of phenolic hydroxyl groups, we proposed the synthesis of “hydrophilic lignin materials” through the glycosylation of Kraft lignin under the catalysis of lignin peroxidase, which is capable of introducing glycosyl groups to the lignin structure during lignin-ferulic acid polymerization. Combining the characteristics of lignin peroxidase, the mechanistic based kinetics of the lignin glycosylation process will be given. Reaction optimization will be conducted based on the rate limiting steps determined by the kinetics parameters. We proposed the study of surfactant, solvent system, and Lewis acid on the impact of the glycosylation process. This project focuses on revealing the properties of a complex enzymatic reaction through kinetics study. Meanwhile, a novel enzyme-based lignin modification method is proposed and the impact of glycosyl groups on the functionalization of phenolic hydroxyl groups will be studied to reveal the functionalization mechanisms with robust theoretical supports.
化合物的糖基化修饰是提升原化合物水溶性、稳定性和生物活性的有效手段,所形成的包括寡聚糖、甾醇糖苷、萜类糖苷等一系列糖苷类化合物在医药、食品、日化等领域具有极高的应用价值和市场需求。本课题从木质素糖基化改性的角度出发,考察了通过木质素过氧化物酶、糖苷酶和环糊精糖基转移酶对于木质素单体糖基化修饰的可行性。在此基础上,本课题进一步研究了non-Leloir糖基转移酶的催化动力学过程,解析了催化选择性(转糖基/水解反应选择性)对于糖基化修饰的影响规律,即副反应的发生和副产物的形成对转糖基反应造成动力学限制和热力学限制。进一步的,申请人开发了基于侧链极性和大小性质的半理性结构改造的方法,对环糊精糖基转移酶的催化选择性进行调控,成功将环糊精糖基转移酶催化橙皮苷糖基化修饰的活性提升至野生型的6.43倍,在最优突变株Y217F的全细胞催化作用下实现了橙皮苷的高效糖基化修饰,并根据突变前后酶结构和酶与糖基受体的相互作用分析了环糊精糖基转移酶催化转糖基过程的构效关系。在高效突变株的基础上,申请人开发了耦合微生物发酵-生物催化-膜分离-吸附分离技术的α-糖基橙皮苷的中试生产工艺,为该工艺的产业化应用奠定了研究基础。综上,申请人通过该课题的研究挖掘了具备糖基化修饰能力的生物催化剂,根据动力学分析解析了糖基化修饰过程的限制性因素,并通过酶结构改造的方法实现了过程强化。课题的研究不仅回答了转糖基过程限制性因素、non-Leloir糖基转移酶构效关系等科学问题,同时为功能性糖苷类化合物的规模化合成奠定了研究基础。
期刊论文列表
专著列表
科研奖励列表
会议论文列表
专利列表
Whole-cell catalytic synthesis of 2-O-α-glucopyranosyl-l-ascorbic acid by sucrose phosphorylase from Bifidobacterium breve via a batch-feeding strategy
短双歧杆菌蔗糖磷酸化酶通过分批补料策略全细胞催化合成 2-O-α-吡喃葡萄糖基-l-抗坏血酸
DOI: 10.1016/j.procbio.2021.11.023
发表时间: 2022-01
期刊: Process Biochemistry
影响因子: 4.4
作者: [Yaoyao Zhou, Gan Tian, Ruini Jiang, Hanchi Chen, Zhi Ma, Yuele Lu, Zhu Linjiang, Xiaolong Chen]
通讯作者: Xiaolong Chen
DOI: 10.13345/j.cjb.200213
发表时间: 2021
期刊: 生物工程学报
影响因子: --
作者: [江瑞妮, 叶康, 甘恬, 陆跃乐, 朱林江, 陈小龙, 陈翰驰]
通讯作者: 陈翰驰
Engineering of Cyclodextrin Glycosyltransferase through a Size/Polarity Guided Triple-Code Strategy with Enhanced α-Glycosyl Hesperidin Synthesis Ability
通过大小/极性引导的三代码策略工程环糊精糖基转移酶,具有增强的α-糖基橙皮苷合成能力。
DOI: 10.1128/aem.01027-22
发表时间: 2022-08-11
期刊: APPLIED AND ENVIRONMENTAL MICROBIOLOGY
影响因子: 4.4
作者: [Chen, Hanchi, Liu, Yi, Chen, Xiaolong]
通讯作者: Chen, Xiaolong
DOI: 10.13345/j.cjb.200705
发表时间: 2021
期刊: 生物工程学报
影响因子: --
作者: [戴家威, 陈翰驰, 金晓, 毛晓灿, 朱林江, 陆跃乐, 陈小龙]
通讯作者: 陈小龙
柑橘黄酮酶法糖基化修饰过程的催化选择性 调控
  • 批准号:
    TGN24B060003
  • 项目类别:
    省市级项目
  • 资助金额:
    0.0万元
  • 批准年份:
    2024
  • 负责人:
    陈翰驰
  • 依托单位:
国内基金
海外基金