金属-半导体复合等离激元结构的光催化性能的研究

In recent years, the harvesting and conversion of solar light to chemical energy using semiconductors has attracted more and more attention. How to overcome the narrow-band photoactivity and improve the quantum efficiency of traditional semiconductors has come into focus in the photocatalytic field. In this project, we mainly focus on the photocatalysis of composite plasmonic metal-semiconductors. The enhanced localized electric fields could be gained through the near-field coupling and far-field coupling between localized surface plasmons modes in the metallic nanostructure, which will be applied to improve the photocatalysis efficiency of metal-semiconductors composite structures. We will optimize the design of the plasmonic cavities, including semiconductor-metal core-shell and metal-semiconductor-metal sandwiched structures, for achieving nearly perfect, omnidirectional, broadband, and polarization insensitive optical light absorption. These aforementioned novel optical effects will be applied to extend the photoactivity band. Furthermore, we will investigate the role of the surface plasmons played in the charge injection, and the generation, separation and transportation of photon-generated carriers in different semiconductors with different band gap at microscopic levels. We hope the implementation of this project can pave the way for metal-semiconductor plasmonic composite photocatalysts with high efficiency.

基于半导体材料的直接将太阳能转化为化学能的光催化技术，正受到人们越来越多的关注。解决传统半导体材料光谱响应范围窄以及量子效率低的问题，已经成为相关领域的热点研究之一。本项目拟围绕金属-半导体复合等离激元结构的光催化性能展开研究，以揭示等离激元激发在半导体光催化性能增强中的作用机制。利用金属微纳结构中表面等离激元的近场以及远场耦合效应，获得局域场增强的新方法，从而提高复合体系的光催化性能；设计具有宽波段、全角度光全吸收特性的新型等离激元微腔-半导体复合结构，拓宽半导体的光响应范围；研究由等离激元共振所导致的热电子转移机制；研究复合光催化剂中等离激元共振对具有不同带隙宽度的半导体材料的光生电子-空穴对的激发、分离、复合以及传输的微观机制，最终为解决应用过程中的关键科学与技术问题提供新思路和新方法。希望通过课题的实施，取得高水平、有自主知识产权的研究成果，为后续应用研究提供可靠的科学和技术支撑。

近年来，金属微纳结构的表面等离激元效应增强半导体光催化剂效率的研究在可再生清洁能源开发和利用领域受到了人们高度的关注。在本项目中，我们利用金属-介质-金属复合结构所支持的间隙等离激元实现了对整个可见波段的、不依赖于偏振和入射角度的光学全吸收。得益于光学全吸收效应，金属-半导体-金属复合结构中的入射光子到电流转换效率是传统的单界面的金属-半导体结构所能获得效率的5倍。在此基础上，通过改变底层金属材料，对肖特基势垒高度进行调控，可以获得更大的光电流。我们设计了金属/介质核壳结构等离激元微腔，并将石墨烯、荧光分子等材料引入核壳结构中。不仅获得了增强的可见光吸收还可以对等离激元模式进行调控。为了拓展传统半导体材料的光谱响应范围，我们设计了半导体异质结结构。异质结的存在能够有效地分离光生载流子、加快界面电荷转移、减少电子空穴对的复合，从而获得了增强的光催化性能。此外，在研究传统半导体的基础上，开发新型的半导体光催化剂，获得了增强的光催化性能。并且，详细讨论了传统半导体在其中所起到的作用，以及光生载流子的分离和传输机制，为接下去的研究工作提供了良好的基础。

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