基于原位局域表面等离子体共振技术的CeO2/Ag催化剂表界面效应探索及在催化氧化甲醛中应用
结题报告
批准号:
21802066
项目类别:
青年科学基金项目
资助金额:
26.6 万元
负责人:
卜奕玢
依托单位:
学科分类:
B0201.基础理论与表征方法
结题年份:
2021
批准年份:
2018
项目状态:
已结题
项目参与者:
刘薇、苏义平、王琛
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中文摘要
甲醛是一类典型的挥发性有机污染物,严重威胁人类健康。催化氧化法能够高效地将甲醛完全转化为二氧化碳和水,因而引起研究者的极大关注。Ag-CeOx催化剂因兼具低成本和较高活性等特点,被广泛应用在催化氧化甲醛反应中。然而由于缺乏高效、灵敏的原位表征技术,致使Ag与CeO2之间的界面化学特性及该界面在催化氧化甲醛反应过程中的作用尚不明确。本项目以一氧化碳氧化为模式反应,应用原位局域表面等离子体共振-质谱联用技术研究CeO2/Ag催化剂表界面特性及其在该反应过程中的作用;随后,将该技术与原位红外漫反射和理论计算相结合,应用于更加复杂的催化氧化甲醛反应研究中,建立CeO2/Ag表界面化学特性与甲醛氧化过程中各个重要中间反应步骤的联系。本项目有助于加深对催化氧化甲醛反应机理的理解,并指导CeO2/Ag催化剂的理性优化以进一步提升其反应活性。
英文摘要
Formaldehyde is one of typical Volatile Organic Compounds (VOCs), which threatens human health. Catalytic oxidation is an effective way to convert formaldehyde into carbon dioxide and water, therefore attracts lots of attention. Due to low costs and relatively high reactivity, Ag/CeOx catalysts are widely applied in catalytic oxidation of formaldehyde. However, lacking of accurate in situ characterization hinders the understanding of interfacial properties of CeO2/Ag catalysts and the role of the interface in the catalytic oxidation of formaldehyde reaction. In this project, we firstly apply in situ Localized Surface Plasmon Resonance-Mass spectroscopy (LSPR-MS) in the study of CO oxidation, which acts as a probe reaction, to discover the interaction between CeO2 and Ag and its role in the reaction process. Combined with in situ DRIFT and DFT calculations, we further take advantage of in situ LSPR-MS to establish the relation between the CeO2/Ag interface and the reaction mechanism of formaldehyde oxidation. Our study will provide fundamental understanding of catalytic oxidation of formaldehyde and guide CeO2/Ag catalyst optimization to further improve its reactivity.
甲醛是一类典型的挥发性有机污染物,严重威胁人类健康。目前常用Ag-CeOx催化剂因兼具低成本和较高活性等特点,被广泛应用在催化氧化甲醛反应中,但由于缺乏高效、灵敏的原位表征技术,致使Ag与CeO2之间的界面化学特性及该界面在催化氧化甲醛反应过程中的作用尚不明确。本项目制备了系列催化剂如Ag/CeO2、Au/CeO2、Pt/CeO2等,且较好的控制CeO2纳米棒、颗粒等形貌,催化活性结果表明,在80℃下,空速为36000mL/(g·h)时,可实现220ppm的甲醛完全转化,这主要是因为Ag与CeO2(110)和(100)晶面之间的强相互作用促进了表面活性氧的形成和氧的释放能力。进一步研究表明,氧空位促进了HCHO的吸附,并且生成的主要中间产物为甲酸盐,而不是亚甲二氧基。.进一步对Pd/CeO2催化剂活性深入研究,发现Pd负载在CeO2纳米立方体(Pd/CeO2-cube)制备的催化剂具有最高的催化活性,可在24℃下将甲醛完全转化,这主要是因为大量氧空位的CeO2纳米棒会将Pd完全氧化,而暴露(100)晶面的CeO2纳米立方体则可通过界面作用维持金属态的Pd,这主要是因为HCHO在Pd-CeO2(100)晶面上和在Pd-CeO2(110)晶面上反应路径不同,CO的生成更有利于甲醛在Pd/CeO2催化剂上的氧化。
期刊论文列表
专著列表
科研奖励列表
会议论文列表
专利列表
DOI:10.1016/j.apsusc.2021.149277
发表时间:2021-02-22
期刊:APPLIED SURFACE SCIENCE
影响因子:6.7
作者:Jiang, Guimin;Su, Yiping;Zhang, Zuotai
通讯作者:Zhang, Zuotai
Role of SnS2 in 2D-2D SnS2/TiO2 Nanosheet Heterojunctions for Photocatalytic Hydrogen Evolution
SnS2 在 2D-2D SnS2/TiO2 纳米片异质结光催化析氢中的作用
DOI:10.1021/acsanm.9b00122
发表时间:2019
期刊:ACS APPLIED NANO MATERIALS
影响因子:5.9
作者:Sun Linqiang;Zhao Zhicheng;Li Shun;Su Yiping;Huang Liang
通讯作者:Huang Liang
Understanding of Au-CeO2 interface and its role in catalytic oxidation of formaldehyde
Au-CeO2界面及其在甲醛催化氧化中的作用的认识
DOI:10.1016/j.apcatb.2019.118138
发表时间:2020-01-01
期刊:APPLIED CATALYSIS B-ENVIRONMENTAL
影响因子:22.1
作者:Bu, Yibin;Chen, Yafeng;Zhang, Zuotai
通讯作者:Zhang, Zuotai
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