第二类半导体纳米晶异质结构的空穴自旋弛豫动力学研究

实现固态信息器件的一个最主要的挑战是寻找不容易受退相干效应影响的量子比特系统。最新研究表明：与电子自旋相比较，半导体量子点的空穴自旋因为量子限域效应以及不受接触超精细相互作用的影响而具有更强的抗退相干性。量子点作为优异的模型系统，研究者可以艺术级地控制其尺寸、形状与化学构成，从而精确调节激子与电荷载流子的各种物理性质。本项目利用新型超快非线性激光光谱技术研究以碲化镉-硒化镉、氧化锌-硫化锌为代表的第二类半导体纳米晶异质结构的激子自旋弛豫动力学与退相干过程及其内在物理机制，计算第二类半导体纳米结构的激子精细结构与电子-空穴波函数分布, 实验上研究了不同尺寸碲化镉量子点的激子自旋弛豫动力学过程。发现碲化镉激子自旋弛豫速率与量子点尺寸的四次方反比规律。研究认为Dresselhaus自旋-轨道相互作用支配了激子的自旋弛豫动力学过程。自旋弛豫的快过程（1～2皮秒）源自于激子精细结构亮态到暗态的弛豫（F=+1→F=-2 或 F=-1→F=+2），而自旋弛豫的慢过程（几十皮秒）归因于激子精细结构亮态到亮态的跃迁（F=+1→F=0→F=-1或F=-1→F=0→F=+1）。在此基础上研究了碲化镉-硒化镉四足分支异质结构的空穴自旋弛豫动力学过程。对四足分支异质结构的形貌、光学吸收和荧光特性做了系统表征。三阶非线性瞬态光栅实验证实了异质结构中空穴自旋弛豫速率比碲化镉量子点减小一个数量级，支持了电子-空穴波函数交叠积分决定空穴自旋弛豫速率的结论。瞬态吸收光谱实验结果同样支持了光激发的电子从碲化镉量子点到硒化镉纳米棒的快速转移过程。对ZnO/ZnS核-壳纳米晶的尺寸、形貌、晶体结构、光学吸收和荧光特性做了系统表征。利用飞秒激光Z-扫描与泵浦-探测技术，研究了室温下ZnO/ZnS、ZnO/ZnS/Ag核-壳胶体量子点的双光子吸收效应。研究发现ZnO基核-壳量子点的本征双光子吸收系数比ZnO体材料增大了3个数量级；测量得到的660纳米处ZnO/ZnS核-壳量子点双光子吸收截面为4.3 × 10–44 cm4 s photon–1，这比相应的ZnS, ZnSe, 及 CdS量子点大2个数量级；当ZnO/ZnS核-壳量子点镶嵌了银纳米点时，非线性吸收有所增强。研究结果表明：ZnO基复合纳米结构双光子吸收增强可归因于量子限域与局域场效应。本项目对探索基于空穴自旋的自旋电子学器件具有参考价值。