压力下分子激发态质子转移超快过程研究

Excited state proton transfer (ESPT) process is one of the frontier researches in the field of modern atomic and molecular physics. In this project, the ultrafast dynamics of molecular ESPT for liquid phase systems are studied by combining the femtosecond time-resolved transient absorption spectroscopy with high pressure diamond anvil cell technology. Furthermore, we change the distance between atoms or molecules directly by varying the pressure. Simultaneously, by using femtosecond time-resolved spectroscopic techniques, the molecular ESPT process under the pressure can be detected in real time to get detailed information on the impact of the pressure to ultrafast dynamics of proton transfer process. Theoretically, the pressure effects on the molecular structure of the excited states and the direction of proton transfer are deeply analyzed and discussed using the quantum computing method of the first-principles. This project aims to reveal the influence of pressure on the physical mechanism for ultrafast excited-state intramolecular and intermolecular proton transfer process. Meanwhile, we can further explore the application approaches of physical effects on the control of ultrafast dynamics of proton transfer process.

分子激发态的质子转移过程是当前原子与分子物理学的前沿研究领域之一。本项目将飞秒时间分辨瞬态吸收光谱技术与金刚石对顶砧高压技术相结合，针对液相体系中分子激发态质子转移超快动力学过程进行研究。利用压力直接改变分子间或原子间的距离，采用飞秒时间分辨光谱技术，实时探测压力下分子激发态质子转移过程，获得压力对质子转移超快动力学过程影响的详细信息。在理论上，结合第一性原理的量子计算方法，对基于压力效应的分子激发态的结构、质子转移方向等进行深入分析与探讨。本项目旨在揭示压力对于激发态的分子内和分子间质子转移超快过程影响的物理机理，并进一步探索这一物理效应在质子转移超快动力学过程控制中的应用途径。

压力可以直接地改变分子间的相互作用，进而影响分子的质子转移过程。本项目针对在压力下分子激发态质子转移超快动力学过程开展研究，通过对分子激发态质子转移过程的实验测量并结合理论计算，对其微观机理进行深入细致的研究，揭示压力对分子激发态质子转移影响的机理。项目执行期间我们将时间分辨的瞬态吸收技术和高压对顶砧技术相结合，建立高压下的瞬态吸收光谱装置。利用该装置研究了压力下染料分子内的激发态质子转移超快动力学过程。研究结果表明，压力的增加，导致染料分子与水分子间的距离不断缩小，促进了染料分子的质子转移过程。我们研究了分子间双质子转移过程，并揭示其微观机制。项目相关研究成果已发表基金标注SCI收录论文18篇。项目组成员多次参加国内外学术会议和交流，提交会议论文8篇，并多次就项目研究成果做邀请报告，培养获博士学位研究生5名，硕士毕业学位研究生1名。我们的研究对深入认识复杂分子激发态的性质，以及在压力下的动力学过程，探索对分子激发态超快过程的控制途径，具有重要意义，也为进一步的研究奠定了基础。

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