二酰亚胺类n型聚合物的合成以及在全聚合物太阳能电池中的应用

In conventional polymer solar cells, the active layer usually consists of a mixture of polymer electron donor and fullerene electron acceptor. Despite the remarkable success, fullerene derivatives are very expensive, difficult to modulate the absorption spectra and energy levels. Thus, it attracts much attention to develop effective n-type polymers as electron acceptor to replace fullerene derivatives. Diimide-containing n-type polymers are promising electron acceptors because of the variety of structures, excellent thermal stability and high electron affinity. In this project, we will design and synthesize many imide-based n-type polymers and investigate the relationship between polymer structures and absorption spectra, energy levels, charge carrier mobility and photovoltaic performance. By using suitable p-type polymers with complementary absorption spectra, well-matched energy levels and good miscibility, meanwhile adopting novel interfacial materials, we will fabricate solution processed and low-cost all-polymer solar cells with power conversion efficiency over 7%. The development of novel and effective diimide-based n-type photovoltaic polymers has great significance for both theoretical investigation and practical application of all-polymer solar cells.

在传统的聚合物太阳能电池中，活性层通常是由聚合物电子给体和富勒烯电子受体材料组成。尽管取得了巨大的成功，但富勒烯价格昂贵、吸收光谱和能级调制较为困难。因此，开发高效的n型聚合物电子受体材料来替代富勒烯备受关注。基于二酰亚胺的n型聚合物结构多样、热稳定性好、电子亲和势高，是最具前途的电子受体材料。本项目拟设计合成多种二酰亚胺类n型聚合物，研究聚合物结构与吸收光谱、电子能级、载流子迁移率以及光伏性能之间的内在联系。通过采用吸收光谱互补、能级匹配、共混性优良的p型聚合物，同时利用新型的界面修饰材料，最终实现光电转换效率超过7%、可溶液加工的、低成本的全聚合物太阳能电池。开发新型高效的二酰亚胺类n型聚合物光伏材料，对全聚合物太阳能电池的理论研究和实际应用均具有重要意义。

在国家自然科学基金(51473040)的资助下，我们围绕基于芳香二酰亚胺类缺电子单元的聚合物受体光伏材料，展开了一系列的系统性的研究工作。合成了几十种受体聚合物材料，详细研究了材料的构效关系，制备了高效的有机光伏器件，具体工作如下： .1） 在前期的工作中，我们首次将一种新型的二酰亚胺材料萘并[2,3-b:6,7-b']二噻吩二酰亚胺（NDTI）应用于聚合物受体光伏材料 (ACS Macro Lett. 2014, 3, 872.)。结果表明NDTI是一个极具潜力的聚合物受体构筑单元。在该基金的支持下，我们对NDTI类聚合物材料进行了更深入的研究。将基于NDTI的聚合物材料吸收光谱拓展到了900nm以上，通过共聚单元的优化，NDTI类受体材料实现了5.57%的能量转换效率 (Macromolecules 2016, 49, 1752；Macromolecules 2017, 50, 3179)。.2） 我们对传统的萘二酰亚胺(NDI)和苝二酰亚胺(PDI)材料进行修饰和共聚单元的配合进行优化。通过与苯并二噻吩(BDT)、噻吩-苯并噻吩(T-BTh)和噻吩-苯-噻吩(T-P-T)单元的共聚，研究了共聚单元稠合与对称性对NDI类聚合物的性能影响。基于不对称单元T-BTh的聚合物PNDI-T-BTh的电子迁移率达到了1.06×10-2 cm2 V-1 s-1，光电转换效率接近6% (Sol. RRL 2018, 2, 1700230)。.3） 我们详细研究了PDI单元的稠合结构对于其性能的影响。基于单噻吩稠合的不对称结构TPDI单元的受体材料PTPDI-T的光电转换效率达到4.7%，明显高于非稠合结构和对称双稠合结构的聚合物类似物PPDI-2T和PDTCDI (Macromol. Rapid Commun. 2018, 39, 1700715)。另外，我们发现稠合两个苝二酰亚胺（FPDI）类材料表现出更加优秀的光伏性能。基于n型聚合物PFPDISe的全聚合物太阳能电池光电转换效率达到6.58% (ACS Appl. Mater. Interfaces 2018, 10, 15962-15970)。. 上述工作系统的研究了芳香二酰亚胺材料的构效关系，极大的推动了全聚合物太阳能电池领域的发展，引起了国内外同行的广泛关注。

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