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丁烷添加的甲烷芳构化催化剂的研究

批准号:
21366030
项目类别:
地区科学基金项目
资助金额:
50.0 万元
负责人:
陆江银
依托单位:
学科分类:
反应工程
结题年份:
2017
批准年份:
2013
项目状态:
已结题
项目参与者:
张华芹、马记源、齐艳杰、雷振、朱桂丹、王志永

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项目成果

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中文摘要
甲烷在无氧环境下催化脱氢芳构化可以将其直接转化为高附加值的液态芳烃产品,和副产氢气。 本文针对目前甲烷无氧芳构化反应温度过高,首次提出添加正丁烷的甲烷芳构化催化剂研究,以图通过正丁烷诱导活化甲烷在更低的温度下芳构化。在实验室条件下研究添加丁烷反应的共活化反应机理,研究反应条件,如温度、空速、原料比、载体HZSM-5分子筛的硅铝比、负载金属的方式、种类和负载顺序等对反应的影响,使反应体系达到最优化;采用SEM、XRD、NH3-TPD、IR-吡啶和氮气吸附仪、紫外拉曼等分析催化剂的性能与负载金属的量和种类、酸性质和催化剂结构、积炭等之间的关系;同时采用13C技术研究甲烷参与反应的程度和在芳烃产物中的分布规律。 我区具有丰富的天然气和C4烃(如LPG),由于天然气燃料的广泛使用,LPG基本退出燃料市场,价格低廉而丰富的LPG为该项技术研发提供了有力保证。
英文摘要
Methane can convert directly into more valuable liquid aromatics products and by-product-hydrogen without oxigen. Now,one of the barriers of the non-oxidative conversion of methane into aromatic hydrocarbons is the high reaction temperature. In this paper, aromatization of methane using n-butane as co-reactant was firstly put forward, adding n-butane makes the reaction occur at a lower temperature. Under thelaboratory,the co-reaction activated mechanism of methane was studied preliminarily. The temperature, space velocity, the ratio methane/n-butane, the SiO2/Al2O3 of the support and type and order of the loaded metals were investigated in detail and the optimized reaction conditions were achieved. The relationship of the performance of catalyst and the type and quantity of the loaded metal, acid properties, catalyst structure and the depoited coke on the catalyst was obtained by using SEM, XRD,NH3-TPD, IR-Pyridine, UV Raman, TG-DTA, etc. In addition, 13C-methane was used to study the extent of the reaction and the distribution of 13C in aromatic products. In XinJiang,Nature gas and C4 hydrocarbon,such as LPG are abundant.Owing to nature gas widely used as fuel , cheap and abundant LPG is powerful guarantee for this study.
甲烷,丙烷以及丁烷等低碳烷烃可以在无氧脱氢的条件下直接转化成高附加值的芳烃。这不仅实现了低碳烃的高效利用,还促进了催化技术的发展。首先完成了甲烷无氧芳构化催化剂Mo/HZSM-5催化剂的研究,选出了6%的Mo的负载量为最佳负载量,同时选出了硅铝比为38的分子筛为最佳的载体;在Mo/HZSM-5的基础上考察了第二金属添加对催化反应的影响,筛选出Co的添加对甲烷无氧芳构化性能提升有利;在添加第二金属的基础上,又考察了添加第三金属对反应效果的影响,挑选出Ni的添加可以进一步提高甲烷无氧芳构化反应的效果。在研究完甲烷无氧芳构化反应后,我们又对正丁烷无氧芳构化进行了详细的研究,选用的催化剂是Zn/HZSM-5催化剂,采用掺杂SAPO-34和SiO2构成混合载体,考察其对正丁烷无氧芳构化性能的影响,研究发现,由于混合载体成功的引入了晶间介孔结构,并且有效的调变了催化剂的酸性质,对反应很好的促进效果,同时改善了催化剂的寿命。我们还采用非金属元素P对Zn/HZSM-5(纳米)进行改性,发现P的引入不仅可以得到更高的芳烃收率,还具有比较好的稳定性。我们参照文献对甲烷和正丁烷无氧共芳构化进行了初步的探索,考察了载体硅铝比和Zn负载量对共芳构化结果的影响,发现当分子筛硅铝比为38,Zn负载量为6wt%时达到最佳的共芳构化结果,此时正丁烷转化率达56.9%,甲烷转化率达35.9%,芳烃选择性达32.9%。对共芳构化的反应工艺条件进行了研究,发现在中等的反应温度(600oC)和较低的空速下取得较高的甲烷转化率和芳烃收率。
期刊论文列表
专著列表
科研奖励列表
会议论文列表
专利列表
DOI: --
发表时间: 2016
期刊: 天然气化工(C1化学与化工)
影响因子: --
作者: [马记源, 张航飞, 尹金莲, 周蓉, 陆江银]
通讯作者: 陆江银
DOI: --
发表时间: 2015-11
期刊: 现代化工
影响因子: --
作者: [张航飞, 马记源, 尹金莲, 周蓉, 陆江银]
通讯作者: 陆江银
双金属/介微孔分子筛加氢裂化催化剂的制备及其催化循环油制备1-2环芳烃反应机理的研究
  • 批准号:
    21968034
  • 项目类别:
    地区科学基金项目
  • 资助金额:
    40.0万元
  • 批准年份:
    2019
  • 负责人:
    陆江银
  • 依托单位:
负载型齐格勒-纳塔催化剂用于乙烯、α-烯烃三元聚合管输油品减阻剂的研究
  • 批准号:
    20963010
  • 项目类别:
    地区科学基金项目
  • 资助金额:
    27.0万元
  • 批准年份:
    2009
  • 负责人:
    陆江银
  • 依托单位:
国内基金
海外基金