衍生化碳纳米管吸附有机污染物的行为及机制

碳纳米管对有机污染物具有很好的吸附性能。目前，学术界关注的重点在于未经处理、氧化处理的碳纳米管对有机污染物的吸附，而对衍生化处理的碳纳米管尚未开展相关吸附研究。碳纳米管衍生化处理是纳米材料化学中常用的技术手段，衍生化处理不仅影响碳纳米管的π电子分布，而且能引入表面活性官能团，进而影响到碳纳米管对有机污染物的吸附。本项目拟制备出衍生化碳纳米管，选取环境中不同极性、芳香性和官能团的典型有机污染物，开展静态吸附实验，研究衍生化纳米碳管对有机污染物的吸附，旨在揭示衍生化碳纳米管与有机污染物间的吸附机理，重点明确衍生化碳纳米管π电子的分布、表面官能团的化学性质对吸附的影响机制。项目还将结合现代谱学表征和分子模拟手段从微观角度进一步探究衍生化碳纳米管与有机污染物间的吸附机理。本项目研究成果可以加深和丰富对碳纳米管吸附性能的认识，并为衍生化碳纳米管在环境、生物、医药等领域的应用提供理论基础和技术支持。

碳纳米管对有机污染物有很好的吸附性能，碳纳米管的衍生化处理会引起其表面化学性质和表面形貌的改变，进而影响到对有机污染物的吸附。本课题按原计划制备了衍生化碳纳米管，结合摇瓶实验和微观谱学表征探究了典型有机污染物在衍生化碳纳米管上的吸附（选用氧化处理碳纳米管和未经处理碳纳米管作为对照），探讨了衍生化碳纳米管的形貌结构和表面化学性质（π电子分布、表面官能团的种类和数量等）对富集和释放特定理化性质的有机污染物（极性、芳香性、官能团种类等）的影响机制，在此基础上研究了碳纳米管在水溶液中的分散状态对富集有机污染物的影响。本研究的主要发现有以下几点：1）衍生化碳纳米管表面富含高度极化的芳香π电子以及极性的官能团，除疏水作用外，π-π电子供受体作用和路易斯酸碱作用是影响衍生化碳纳米管吸附有机污染物的主要机制；2）衍生化碳纳米管的表面官能团的数量和种类是影响其吸附性能的关键因素，对于氯苯类、酚类芳烃和四环素类抗生素，在衍生化碳纳米管上的吸附比未经处理的碳纳米管上要弱，主要是因为衍生化处理在其表面增添极性的官能团后，亲水性增强，与有机污染物间的疏水作用减弱，导致其吸附减弱；而对于胺类芳烃，在衍生化后的碳纳米管上的吸附则比未经处理的碳纳米管上要强，主要是因为碳纳米管上的表面官能团可与胺类芳香烃上的氨基形成较强的路易斯酸碱作用，导致吸其附增强；研究还发现大多数有机污染物在衍生化碳纳米材料上的吸附解吸都能很快的达到平衡；3）水溶液中具有络合能力的常见金属离子是影响衍生化碳纳米管吸附有机污染物性能的重要因素，它们往往可以与衍生化碳纳米管表面的官能团形成络合物促进有机污染物吸附，也可以作为桥键可以通过形成三相络合物极大地促进有机污染物的吸附，促进程度与金属离子的络合性能密切相关；4）碳纳米管对有机污染物的富集性能与其在水溶液中的存在状态关系密切，研究发现，胶体态与非胶体态的碳纳米管在水溶液中聚集状态的差异也会导致对有机污染物的吸附能力产生一定差异。本课题研究成果的主要意义在于加深和丰富了对碳纳米管吸附有机污染物性能的认识，为评价衍生化碳纳米管的环境风险以及加强碳纳米管的环境应用提供了理论基础和技术支持。

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