贵金属掺杂钙钛矿型智能催化剂能够有效抑制传统的汽车尾气催化剂中贵金属的烧结现象并节约贵金属资源。但目前其贵金属迁移机理尚未清楚，因此，研究贵金属的迁移机理对进一步开发和应用智能催化剂至关重要。本课题选取了最典型的智能催化剂Pt-CaTiO3，采用第一性原理的方法分别计算Pt的自再生迁移机理、相图以及催化性能，并与Pd-LaFeO3的迁移机理进行了对比分析，取得的主要成果包括：通过构建模型和采用cNEB计算过渡态能垒发现，Pt在CaTiO3的CaO和TiO2两个端面的迁移能垒都比较高（大于1.2eV），使其团聚能力减弱，进一步采用热力学计算对比了Pt渗透不同层TiO2替代Ti原子的结合能，发现Pt渗透到第二层Ti的结合能大于第一层Ti，说明其渗透到晶格内部的结构更为稳定，采用凸包法（convex hull）计算的Pt掺杂晶格内部的形成能Ef均为负值，表示Pt易于替代Ti渗透晶格内部；通过进一步构建第一性原理的氧化还原相图，发现Pt-CaTiO3的四元相图在氧化条件下Pt迁移晶格内部主要以CaPtTiO3形式存在，而在还原条件Pt迁出钙钛矿相到表面形成金属相；通过机理分析和动力学模拟，我们发现Pt渗透晶格内部能够增强CaTiO3对尾气主要成分之一（CO）的催化性能，且表面氧原子对活化的CO能够进一步氧化为CO2，其反应能垒小于0.4eV，同时，我们还对尾气催化产物CO2的进一步循环利用机理也进行了分析研究，对比了几种金属氧化物催化剂（包括Ni-Ce-Zr氧化物、W-Cu-BTC氧化物）对CO2的催化重整反应机理，这些研究结果对认识Pt的迁移机理及迁移对尾气的催化作用提供了重要的数据。为了进一步对比Pt原子与其它贵金属迁移的电子特性，我们研究了另一种智能催化剂Pd-LaFeO3表面Pd沉积与团聚的电子特性，分析了Pd沉积在LaFeO3 (001)的两个不同端面(FeO2和LaO)上的电子成键性质和迁移机理，并采用分子动力学模拟了Pd原子、二维Pd原子层和三维Pd团簇在LaFeO3表面的团聚性能和沉积模式，为设计新的智能催化剂提供了重要的参考信息。相关成果主要以科研论文形式发表，正式发表SCI论文5篇，投稿1篇，发表会议论文1篇。