应变对低维SrRuO3相关体系电磁性能的调控

Making clear the complex interpaly between lattice, spin, charge, orbital degrees of freedom in 4d Ru-based oxides and the great reponse to external stimuli, are of great importance for further device applications. In the present project, we propose to design peculiar SrRuO3-related low dimensional materials such as SrRuO3/SrTiO3 superlattices to control electric, magnetic and optical properites from atomic levels and to seek tunable nove quantum phenomenas in heterostures invovling ruthenates.The state-of-art microstrucrure and property characterization techniques, such as sychrotron irradiation surface x-ray diffraction, XAFS, XMCD,HRTEM,STM and XPS et al. will be applied to investigate the underlying physics. Besides, first-principle-calculations are combined with experiments to comprehensively understand the delicate relationship between microstructures and new physical properties. In the present project, we are also engaged in studying some key areas that still remain controversal in the field of SrRuO3-based ultrathin film ans superlattices,and hopelly to give the true phase digram.

明晰4d钌氧化物异质结中晶格、电荷、轨道、自旋多自由度之间的耦合作用以及在外界微扰下体系电子态的演变规律，对推导该类材料走向器件应用具有重要意义。本项目拟将电子关联物理和材料设计两个概念结合起来，通过改变衬底和缓冲层结构，设计具有特色的SrRuO3相关低维体系，如SrTiO3/SrRuO3 超晶格，实现从原子水平纳米尺度调控钌氧化物材料的电、磁和光特性，探索新的界面量子现象及调控。利用先进微结构和性能表征手段，如同步辐射表面x射线散射、x射线吸收精细结构谱、磁圆二色谱、扫描隧道显微术，高分辨电子显微术，扫描隧道显微术和X射线光电子能谱等细致研究界面真正的原子和电子组态，应变随深度分布信息等，结合第一性原理计算方法理解应变SrRuO3相关低维体系微结构和新颖电磁基态态之间的关系，提出完善的物理图像，重点研究该体系内存在争论的若干关键机理问题，提出若干具有原创性观点。

借助先进的上海同步辐射光源，对实验室生长的具有原子分辨的高质量SrRuO3薄膜或超晶格开展了深入研究：1）获得单层SrRuO3良好磁性和电导特性，将国际上报导的4个单层以上才有磁性和电导特性的结论推进一大步，实现单层SrRuO3具有铁磁性；2）调节SrRuO3薄膜的应变发现RuO6八面体在压应变（－2.5%）向张应变延伸直到5.0%时薄膜保持铁磁性和电导特性，当张应变超过5.5%时薄膜当铁磁性转变为反铁磁性，薄膜为绝缘性。实验观测到RuO6八面体随应变有面内旋转和沿c方向拉伸的转变，结合理论研究获得电子在Ru t2g轨道填充数随应变有调整，在大的张应变下Ru t2g简并电子从dxz和dyz占据轨道转向dxy占据轨道，电子向ab平面迁移，从而解释了反铁磁和绝缘性的起源；3）通过调节衬底取向设计并获得SrRuO3中不同链接方式的氧八面体构型，有孤立RuO6氧八面体排列（“零”维，0D），有链状结构（“一”维，1D），也有定点相互链接形成平面链接的（“二”维，2D），研究发现维度调控其磁性，2D具有最高磁矩，0D次之，1D最小。我们还研究了层数及不同周期以及应变对这种不同维度八面体磁性对影响。复杂的氧八面体链接，如包含共面和共顶点的AA’O9双八面体结构的行为也进行了初步研究；4）微量化学元素掺杂可以有效调节Sr2RuO4或(CaSr)3Ru2O7复杂结构相变与磁相变：Mn掺杂SrRuO4导致铁磁涨落，对研究体系铁磁涨落与超导凝聚的关联提供依据；微量Fe,Ti,Mn掺杂单晶体Ca3Ru2O7导致基态反铁磁磁矩排列方向剧烈变化，甚至出现量子磁涨落现象和相分离现象，出现ab面内电阻比c方向9个数量级对巨变，可望产生实际应用；5）项目发展了超快X射线测量晶格应变弛豫方法，对SrRuO3薄膜的弛豫行为进行初步尝试，观测到超短脉冲激发下晶格应变弛豫与体系的能带大小密切相关；项目还向光电材料延伸，包括钙钛矿氧化物与半导体的异质结构，纳米CdS体系的合成与光电行为等，为后续研究奠定基础。截止2016年底，在基金支持下已经发表SCI论文56篇，包括Nature集团出版的NPJ Quantum Materials 1篇; Scientific Reports 3篇; Physical Review Letters 1篇；其中IF>3论文15篇，全面超额完成计划任务书。

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