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双核镁、铝、锌络合物的合成及催化环酯开环聚合研究

批准号：
20972146
项目类别：
面上项目
资助金额：
35.0 万元
负责人：
王中夏
依托单位：
中国科学技术大学
学科分类：
配位化学
结题年份：
2012
批准年份：
2009
项目状态：
已结题
项目参与者：
麻文安、谢兰贵、郭旺军、张强、张学奇
关键词：
合成双核镁铝锌络合物催化环酯开环聚合

项目摘要

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项目成果

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中文摘要
聚内酯、聚交酯以及聚环碳酸酯具有无毒、生物相容性好、可生物降解等特点，在生物医药等领域应用广泛。其主要合成方法是金属络合物催化的环酯开环聚合。此类开环聚合的关键是催化剂，因此对催化剂的研究备受关注。我们拟进行双核镁、铝、锌络合物催化环酯开环聚合研究，并通过与单核金属络合物催化作用的比较和反应机理的研究，探索双金属体系在此类催化反应中的协同作用及其对催化反应的影响；通过配体的设计调整配体的刚性和两个金属核的空间距离，研究金属间可能存在的不同的协同作用方式。同时通过配体和配体上取代基的调整来调控配体的电子效应和立体效应以及所形成络合物的立体构型，最终实现调控络合物的催化性能，包括络合物的催化活性、选择性，聚合物的各项性能指标等。为深入理解双金属之间的协同作用和结构-活性关系，进而指导催化剂的设计、开发有应用前景的新催化剂体系作出努力。
英文摘要
我们设计合成了多种新配体包括胺基N,O-配体，亚胺基N,O-配体，含N-N键的亚胺基N,O-配体，亚胺吡咯基配体，以及N,N,O-三齿配体和这些配体的双核铝、锌或镁络合物，对这些络合物进行核磁共振、元素分析以及单晶衍射等方法的表征和催化性能的测试。实验结果表明这些络合物对ε-己内酯或D,L-丙交酯的开环聚合具有良好的催化作用，有些络合物的催化活性很高。也证明部分双核络合物的催化活性明显高于相应的结构类似的单核络合物，这归因于双金属协同作用。对每一类络合物的催化反应都进行了动力学研究，证实催化反应可控，具有活性聚合特征。作为比较，一系列单金属核的铝和锌络合物也被合成、表征以及进行催化性能测试，发现部分高活性且可控性好的单核金属络合物催化剂。一些聚合反应的机理也被初步探索。本研究合成表征了56个新的铝、锌或镁络合物 (不包括14个未系统研究催化性能的络合物)，已经在国际期刊发表5篇SCI论文，还有4篇论文将陆续投稿。
期刊论文列表
专著列表
科研奖励列表
会议论文列表
专利列表
Dimethylaluminium iminophosphoranylenamides and iminophosphoranylanilides: Synthesis, characterisation, and their controlled ring-opening polymerisation of epsilon-caprolactone
二甲基铝亚氨基正膦酰胺和亚氨基正膦酰苯胺：ε-己内酯的合成、表征及其受控开环聚合
DOI： --
发表时间： --
期刊： Dalton Transactions
影响因子： 4
作者： [Ma, Wen-An, Wang, Li, Wang, Zhong-Xia]
通讯作者： Wang, Zhong-Xia
Zinc and Aluminum Complexes Supported by Quinoline-Based N,N,N-Chelate Ligands: Synthesis, Characterization, and Catalysis in the Ring-Opening Polymerization of epsilon-Caprolactone and rac-Lactide
喹啉基 N,N,N-螯合物配体负载的锌和铝配合物：ε-己内酯和外消旋丙交酯开环聚合的合成、表征和催化
DOI： --
发表时间： --
期刊： Organometallics
影响因子： 2.8
作者： [Ma, Wen-An, Wang, Zhong-Xia]
通讯作者： Wang, Zhong-Xia
Synthesis and characterization of aluminum and zinc complexes supported by pyrrole-based ligands and catalysis of the aluminum complexes toward the ring-opening polymerization of epsilon-caprolactone
吡咯基配体负载的铝锌配合物的合成和表征以及铝配合物对ε-己内酯开环聚合的催化作用
DOI： --
发表时间： --
期刊： Journal of Organometallic Chemistry
影响因子： 2.3
作者： [Qiao, Shuo, Ma, Wen-An, Wang, Zhong-Xia]
通讯作者： Wang, Zhong-Xia
Synthesis and characterisation of aluminium(III) and tin(II) complexes bearing quinoline-based N,N,O-tridentate ligands and their catalysis in the ring-opening polymerisation of epsilon-caprolactone
带有喹啉基N,N,O-三齿配体的铝(III)和锡(II)配合物的合成和表征及其在ε-己内酯开环聚合中的催化作用
DOI： --
发表时间： --
期刊： Dalton Transactions
影响因子： 4
作者： [Ma, Wen-An, Wang, Zhong-Xia]
通讯作者： Wang, Zhong-Xia
有机二镁、二锌和镁/锌试剂的制备及反应性研究
  • 批准号：
    22371271
  • 项目类别：
    面上项目
  • 资助金额：
    50万元
  • 批准年份：
    2023
  • 负责人：
    王中夏
  • 依托单位：
    中国科学技术大学
基于催化C-H/C-N键切断的芳烃或烯烃与含氮化合物的C-C偶联
  • 批准号：
    22171252
  • 项目类别：
    面上项目
  • 资助金额：
    60万元
  • 批准年份：
    2021
  • 负责人：
    王中夏
  • 依托单位：
    中国科学技术大学
过渡金属催化下基于醇C-O键活化的C-C交叉偶联反应研究
  • 批准号：
    21772186
  • 项目类别：
    面上项目
  • 资助金额：
    64.0万元
  • 批准年份：
    2017
  • 负责人：
    王中夏
  • 依托单位：
    中国科学技术大学
芳香胺或铵盐碳-氮键的催化活化与转化
  • 批准号：
    21372212
  • 项目类别：
    面上项目
  • 资助金额：
    80.0万元
  • 批准年份：
    2013
  • 负责人：
    王中夏
  • 依托单位：
    中国科学技术大学
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