利用表面界面钝化提高Cu2ZnSn(S,Se)4太阳电池开路电压和转换效率研究

It has been demonstrated by many literatures that low power conversion efficiency (PVC) of Cu2ZnSn(S,Se)4(CZTSSe) solar cell is mainly attributed to its low open-circuit-voltage(Voc), and one of the main reasons of the low Voc is existence of second phases and a large amount of defects at interfaces of CdS/CZTSSe heterojunction and CZTSSe/Mo back electrode. In order to resolve this problem, we will carry out study on clean of second phases of the CZTSSe surface, surface state passivation of the CZTSSe and field-effect passivation induced by B doping in CZTSSe and inserting Ag2ZnSnSe4 layer, for reducing the second phases and interface states at the heterojunction; explore method and technique for growth of heavy doping p-type Mo(S,Se)2 or Al2O3 nano-layer with nanometer size holes distributed by rule between the CZTSSe and Mo; investigate approach and technology of reduce interfacial stat effect at back electrode and improvement of transport rate of holes in the nano-size holes by field-effect passivation. By investigation on surface and interfacial passivation mentioned above, we hope obtain method and technology of preparation of CZTSSe surface with a single phase, suppression of formation of second phases and decrease of interfacial state density, explain physical and chemical mechanism of effect of the related passivation on Voc. This project is interesting for increase of Voc and power conversion efficeincy of CZTSSe solar cell.

研究表明造成Cu2ZnSn(S,Se)4(CZTSSe)太阳电池转换效率（PCE）低的关键是开路电压(Voc)低，而CdS/CZTSSe异质结和CZTSSe/Mo背电极存在杂相和大量界面态是导致Voc低的关键问题之一。为解决这一问题，将开展利用腐蚀液、B和Ag2ZnSnSe对CZTSSe表面进行化学钝化和场效应钝化，以减少异质结杂相和界面态；利用在CZTSSe和Mo之间生长p型Mo(S,Se)2（p-MSSe）或具有规则排列纳米孔洞的Al2O3层，以抑制CZTSSe与Mo反应形成杂相；利用p-MSSe与CZTSSe形成的场效应钝化减少界面复合速率和增强传输效率的研究。通过以上研究，获得制备单一相表面、抑制杂相形成、减小界面态及其效应的方法和手段，提高Voc和PCE，阐明相关钝化影响Voc的物理和化学机制。本研究对提高CZTSSe电池Voc和PCE有意义。

针对Cu2ZnSn(S,Se)4(CZTSSe)太阳电池界面复合大导致转换效率（PCE）的关键科学问题，本课题开展了单一相ZTSSe薄膜及其太阳电池的制备、CZTSSe表面杂相和缺陷的表征及其对CZTSSe电池光伏性能影响的研究。开展了利用化学腐蚀清除表面杂相；利用CZTSSe中阳离子比例、 金属盐种类和价态的调控抑制杂相和缺陷的形成；利用在CZTSSe表面镀B或Al2O3或Ag表面扩散钝化CZTSSe表面态；利用在CZTSSe和Mo之间形成p型MoSe2或插入半导体过渡层，抑制MoSe2和杂相的形成、钝化CZTSSe/Mo界面态；利用Zn在 CdS中替位掺杂减小CdS与CZTSSe的晶格失配，等方法，减小界面复合，提高PCE的研究工作。.利用溶剂法结合硒化技术制备出单一相CZTSSe。证明：以DMF为溶剂制备出的CZTSSe表面二次相主要为Cu2ZnSn3Se8和ZnSe，体缺陷主要为CuZn；利用KMnO4，H2SO4和Na2S为腐蚀液可完全或部分清除这两种杂相；通过用Mo(Nb)固溶体替代Mo做背电极，可使CZTSSe/Mo背电极界面中的n-MoSe2原位转变为p-MoSe2:Nb，实现CZTSSe背表面的场钝化; 通过在背电极界面插入CuAlO2，WSe2 和WO3过渡层，可抑制了MoSe2和杂相形成，构建了高电子势垒，从而减小了背电极的复合率；通过优化CZTSSe中阳离子比例，或改变金属盐价态，可减少界面杂相和CuZn浓度；利用Ag在CZTSSe掺杂和表面扩散掺杂，可减少了VCu 和CuZn缺陷，从而降低了界面复合，提高载流子分离能力；利用Zn在 CdS中替位掺杂可减小CdS与CZTSSe的晶格失配，降低界面复合。通过优化如上表面和界面工程，减小了界面复合，制备出最高转换效率为10.36%，开压亏损为0.64的CZTSSe太阳电池。研究结果对认识CZTSSe太阳电池表面和界面复合机制，探索有效的减少复合的方法，从而突破影响PCE提高的技术途径具有重要意义。

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